杨全红/吴士超/王大伟AM：可与SEI集成的聚合物涂层实现超稳定硅负极！

解决硅负极的巨大体积膨胀需要稳定的固体电解质界面(SEI)来阻止界面副反应。

天津大学杨全红、吴士超、新南威尔士大学王大伟等在硅纳米颗粒上构建了层状导电聚苯胺（称为 LCP）涂层，以实现高面积容量和长寿命。

图1. 材料制备及表征

具体而言，作者通过（三甲氧基甲硅烷基）丙基]苯胺（TMSPA）桥和钨酸辅助自组装在硅纳米颗粒上开发了LCP涂层，这有助于形成具有高导电性和机械稳定性的LCP集成杂化SEI（hSEI）皮肤。

由于LCP的层状结构，电解液可以渗透到相邻层之间的夹层空间，在此电解液组分可以从导电聚苯胺(PANI)链中获取电子，从而导致LCP集成SEI皮肤的原位形成。涂层材料独特的含氮化学特性能够与氟代碳酸乙烯酯发生偶极-偶极相互作用，从而促进具有空间均匀分布的LiF形成。因此，均匀的LCP集成SEI表层可实现均匀的Li⁺通量，并显示出持久的柔韧性，促进锂化/脱锂过程的动力学，并在很大程度上耐受局部应力集中，避免颗粒和电极分解以及连续电解液分解。

图2. SiNPs-TMSPA-LCP通过电极-电解质界面增强的Li⁺传输动力学

因此，SiNPs-TMSPALCP负极在1 A g^-1下循环300次后具有超过1000 mAh g^-1 的优异可逆容量，在0.5 mA cm^-2下循环150次后具有3 mAh cm^-2的高面积容量，在5 A g^-1下的倍率容量为 942 mAh g^-1。

与传统的表面保护策略不同，这里设计的具有层状结构的导电纳米层不仅可以保护Si免受电解液的影响，而且还可以参与SEI的形成，大大提高了SEI的机械和电化学稳定性。这是一种新的表面改性策略，有望应用于其他体积膨胀较大的大容量负极。

图3. SiNPs-TMSPA-LCP的电池性能

Integrating SEI into Layered Conductive Polymer Coatings for Ultra-stable Silicon Anode. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202203617

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