北航Adv. Sci.: 过电位低至220 mV！笼状前驱体中Si掺杂氧化钌实现高性能酸性析氧

近年来，能源危机和环境污染问题日益突出，通过电化学水分解制备清洁能源被认为是解决这一问题的有效途径。然而，水分解中的析氧反应(OER)是一个四电子转移过程，导致其动力学速度较慢。目前已经有大量的工作致力于发现高效和稳定的碱性OER催化剂，但是在实际的水分解装置中对高电流密度的需求促使人们寻找合适的酸性OER催化剂。基于此，北京航空航天大学刘宇宙和王腾等制备了一种Si-RuO_x@C催化剂，其不仅具有较高的酸性OER活性，而且具有优良的稳定性。

具体而言，RuCl₃溶液与COP1-T溶液在DMF中简单地混合以将Ru离子装入形成COP1-T笼，随后对其进行焙烧获得碳包覆的Si-RuO_x@C。在0.5 M H₂SO₄溶液中，Si-RuO_x@C在10 mA cm⁻²电流密度下的过电位低至220 mV，明显优于RuO_x@C(260 mV)和商业RuO₂(300 mV)。

Si-RuO_x@C在酸性OER中还表现出优异的稳定性：经过27000次CV循环后，其在10 mA cm⁻²下的过电位仅增加10 mV；在10 mA cm⁻²下连续反应100 h后，其过电位仍然保持在≈220 mV。更重要的是，经过100小时的稳定性试验后，用ICP-OES测定了溶液中Ru的含量，而Ru的损失量小于2%。

密度泛函理论(DFT)计算表明，Si的引入降低了d带中心，并优化了反应过程中吸附氧的决速步的自由能。此外，Ru中心周围存在的Si作为电子储存器，提高了Ru活性中心的抗氧化性。

因此，在RuO₂(110)面掺杂Si不仅能有效地提高酸性OER活性，而且也能增强Si-RuO_x@C的化学稳定性。综上，该项工作提出了一种生产多种碳包覆纳米颗粒催化剂的方法，为合理设计高活性、高稳定性的电催化剂提供了有效策略。

Nano Si-Doped Ruthenium Oxide Particles from Caged Precursors for High-Performance Acidic Oxygen Evolution. Advanced Science, 2023. DOI: 10.1002/advs.202207429

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