潘洪革/高明霞ACS Energy Letters：853Wh/kg高比能1000次循环长寿命实用全固态电池！

全固态锂离子电池（ASSLIBs）被认为是下一代高能量和安全电池最有希望的选择。

西安工业大学潘洪革、浙江大学高明霞等首次展示了一种实用的全固态电池，它以富含锂和锰的层状氧化物（LMRO，0.5LiNi_0.33Co_0.33+xMn_0.33−xO₂−0.5Li₂MnO₃）为正极、Li6PS5Cl为电解质。

图1. 具有不同Co含量的LMRO的结构表征和电化学性能

在各种硫化物电解质中，锂硫银锗矿Li₆PS₅X(X = Cl, Br, I)因其高离子电导率（10-3-10-2 S cm-1）、低成本、和良好的加工机械性能，被视为最适合ASSLIBs的固态电解质，在此被选中。结果，基于LMRO的最佳ASSLIBs表现出高放电容量（244.5 mAh g^-1）、高能量密度（853 Wh kg^-1）和远优于液态电池的出色长期循环稳定性（在1000次循环后容量保持率达到83%）。

此外，LPSCl电解质在2.0和4.8 V之间的充放电过程中可以可逆地氧化和还原，2.0 V的放电截止电压对于减少-S₀-物种是必不可少的，这有利于维持有效的界面电荷转移通道并实现 ASSLIBs的优异循环稳定性。

图2. 具有不同LiNiO₂含量的LMRO的结构表征和电化学性能

更重要的是，通过简单地调整Co和LiNiO₂组分的含量，LMRO的电子和离子电导率提高了4个数量级。此外，在ASSLIBs中，过渡金属的溶解、氧的释放和从层状到尖晶石状LMRO正极的相变可以被大大抑制。因此，这项工作的研究结果阐明了LMRO正极在ASSLIBs中的实际应用，并丰富了对高压氧化物正极和硫化物电解质之间界面的理解。

图3. LPSCl电解质在循环期间的XPS表征

High-Energy and Long-Cycling All-Solid-State Lithium-Ion Batteries with Li- and Mn-Rich Layered Oxide Cathodes and Sulfide Electrolytes. ACS Energy Letters 2022. DOI: 10.1021/acsenergylett.2c01637

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