中科大曾杰/耿志刚Nature子刊：空间解耦策略促进环氧丙烷电合成！

第一作者：迟明芳、柯景文、Yan Liu

通讯作者：曾杰、耿志刚

通讯单位邮箱：中国科学技术大学

论文速览

传统的环氧丙烷工业合成方法因产生大量废水和污泥而逐渐被淘汰，而基于过氧化氢的工艺虽环境友好但成本高昂。由于活性、稳定性和选择性等性能限制，环氧丙烷的电化学合成远未实际应用。

本研究通过空间解耦策略显著提升了环氧丙烷的电化学合成效率。中国科学技术大学曾杰教授、耿志刚教授团队，通过在阳极生成溴并将其转移至独立反应器与丙烯反应，避免了阳极和丙烯的直接接触。该策略有效防止了副反应的发生，消除了大量烯烃输入和剧烈搅拌电解质对稳定性的干扰，提高了选择性和稳定性。

实验结果显示，环氧丙烷的选择性可达99.9%以上，法拉第效率为91%，稳定性超过750小时。当电极面积扩大到25cm²时，连续电解50小时，电流为6.25A，可以获得262g纯环氧丙烷。

此外，该电化学溴醇路线也适用于其他烯烃的高效转化。这些发现证明了电化学溴醇路线在制造环氧化物方面的可行性。

图文导读

图1：电化学溴醇路线合成环氧丙烷的反应过程。

图2：评估电化学合成PO的催化性能和系统稳定性。

图3：技术经济分析(TEA)和PO的大规模生产。

图4：电化学溴醇路线对其他烯烃底物的普适性。

总结展望

本研究开发了一种使用溴化物介导的空间解耦策略，实现了环氧丙烷的高效电合成。该系统在电流密度、法拉第效率和产物选择性方面达到了创纪录的高水平，并且具有良好的长期稳定性。

此外，该系统还显示出对多种烯烃底物的普适性，为环氧丙烷生产提供了一条替代路线，克服了氯醇法、过氧化氢法和其他电化学过程中的挑战，为化学制造业的电气化铺平了道路。

实验结果表明，当电极面积扩大到25 cm²时，连续电解50小时可以获得262克纯丙烯环氧化，证明了该电化学溴醇路线在工业应用中的潜力。

文献信息

标题：Spatial decoupling of bromide-mediated process boosts propylene oxide electrosynthesis

期刊：Nature Communications

DOI：10.1038/s41467-024-48070-1