黄少铭教授Angew.：共价有机框架用于全固态电池中控制超离子传导的栅极机制

虽然固态电池(SSBs)在实现更好的安全性和更高的能量密度方面具有很高的潜力，但目前的固态电解质(SES)不能完全满足SSBs的复杂要求。

在此，广东工业大学黄少铭教授团队提出了一种具有多阳离子分子链的共价有机骨架(COF)。作者通过纳米约束的阳离子离子液体单体共聚的方法，在COF通道上形成了具有Li+选择性功能的MCMCs。

MCMCs与阴离子之间的库仑相互作用使Li+更容易从配位态解离，从而加速Li+的迁移。而负离子的运动由于电荷相互作用而受到抑制，导致其在30℃下具有高离子电导率为4.9×10^-4S/cm以及0.71的高锂离子迁移数。

图1. 离子传输机制

此外为了实现更高的能量密度电池，作者进一步降低了负/正容量(N/P)比，这对当前的COF SEs和传统SSE都是一个巨大的挑战。制备了低N/P比(≤3.5)的LFP (20.8 mg/cm²)/COF-MCMC SSE/Li(50 μm)和NCM811 (14.6 mg/cm²)/COF-MCMC SSE|Li(50 μm) SSB。这种SSB可以在0.1C、30℃下稳定工作20多个周期，容量保持率分别为94.1%和86.7%。

最重要的是，NCM811 (14.6 mg/cm²)/COF-MCMC SSE/Li(50 μm)具有403.4 Wh/kg的高能量密度。与之前报道的使用SIEs、SPE、基于COF的SSE或在环境温度下测试的复合电解质的电池相比，这种带有COF-MCMC SSE的SSB的性能最好。

此外，还制造了具有有限锂源(50 um Li/Cu foil)的柔性软包电池，并在环境温度0.1C下成功地进行了50次循环，这种软包电池在弯曲、滚动或切断后仍能正常工作，显示出巨大的应用潜能。

图2. COF-MCMC SSE组装全电池的电化学性能

Covalent Organic Framework with Multi-Cationic Molecular Chains for Gate Mechanism Controlled Superionic Conduction in All-Solid-State Batteries, Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202302505

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黄少铭教授Angew.：共价有机框架用于全固态电池中控制超离子传导的栅极机制

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