王成新/雷丹妮Adv. Sci.：构建定向离子传输助力高性能准固态锂金属电池

由陶瓷填料制成的复合凝胶聚合物电解质（CGPE）已成为提高锂金属电池安全性和循环稳定性最有前景的候选者之一。然而，CGPE中陶瓷相和聚合物相之间的差界面相容性严重恶化了锂离子扩散路径和电池性能。

中山大学王成新、雷丹妮等开发了一种全新的策略，以生产在3D惰性陶瓷填料和Li⁺导体PEO基质之间具有致密且均匀界面的CGPE。

图1 材料制备及表征

具体而言，在紫外线（UV）固化过程中，红色荧光纳米线MgAl₂O₄:Mn⁴⁺作为内部光源，降低了光引发剂的分解能垒，有助于聚合物单体的优先成核和生长，从而促使聚合物段有序排列和紧密结合。因此，致密的PEO层被紧密地包裹在MgAl₂O₄:Mn⁴⁺的表面，将PEO基体划分为网状单元，提供定向的Li⁺传导途径。

图2 锂沉积/剥离行为研究

因此，CGPE在25°C时具有5.66×10⁻⁴ S cm⁻¹的高离子电导率，并且具有5.20 V的耐高压稳定性。此外，采用荧光MgAl₂O₄:Mn⁴⁺/PEO电解质（FMPE）的Li||LiFePO₄（LFP）电池实现了优异的循环性能（在144.1 mA g^-1条件下，循环500次后具有90%的容量保持）。进一步通过将LFP正极的质量负载增加到12 mg cm⁻²，电池在120次循环后仍表现出88%的高容量保持率。这些发现为有效稳定锂金属并大大促进全固态锂金属电池的商业化开辟了一条前景广阔的途径。

图3 Li||LFP电池的性能

Directional Ion Transport Enabled by Self-Luminous Framework for High-Performance Quasi-Solid-State Lithium Metal Batteries. Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202205108

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