Nature子刊:三元Pd-In2O3-ZrO2催化剂助力CO2加氢制甲醇

本文报道了通过火焰喷射热解(flame spray pyrolysis, FSP)制备的三元Pd-In2O3-ZrO2催化剂

Nature子刊:三元Pd-In2O3-ZrO2催化剂助力CO2加氢制甲醇
钯(Pd)促进和在单斜氧化锆(ZrO2)上的沉积是提高块状In2O3在CO2制甲醇中的性能的有效策略,若能集成到单一催化系统中,则可以释放出优异的反应性。然而,利用各个组件的协同效应至关重要且极具挑战性,因为需要精确控制它们的组装。
基于此,瑞士苏黎世联邦理工学院Javier Pérez-Ramírez(通讯作者)等人报道了通过火焰喷射热解(flame spray pyrolysis, FSP)制备的三元Pd-In2O3-ZrO2催化剂,该催化剂具有显著的甲醇生产率和金属利用率,超过了二元催化剂。
Nature子刊:三元Pd-In2O3-ZrO2催化剂助力CO2加氢制甲醇
在文中,所制备的三元Pd-In2O3-ZrO2在基于CO2的甲醇合成中,其时空产率(space-time yield, STY)达到约1.3 gMeOH h-1 gcat-1。与浸渍和共沉淀方法相反,FSP促进了低核Pd物种和In2O3片晶之间的形成和协同相互作用,它们被支撑在t-和m-ZrO2颗粒的动态混合物的表面上,通过深入表征证实了这一点。
Nature子刊:三元Pd-In2O3-ZrO2催化剂助力CO2加氢制甲醇
动力学分析表明,这种独特的催化剂结构如何通过减少RWGS反应来促进甲醇生产。通过使用非原位和原位电子顺磁共振光谱的广泛研究,作者解决了表征和量化In2O3基催化剂上氧空位的长期挑战,从而促进了对这一关键性能描述符的理解。该研究开启了In2O3催化CO2加氢制甲醇的新篇章,重塑了对ZrO2多态效应的理解,并展示了FSP作为工程复杂多相催化系统的强大平台,适用于多种应用。
Nature子刊:三元Pd-In2O3-ZrO2催化剂助力CO2加氢制甲醇
Flame-made ternary Pd-In2O3-ZrO2 catalyst with enhanced oxygen vacancy generation for CO2 hydrogenation to methanol. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-33391-w.
https://doi.org/10.1038/s41467-022-33391-w.

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