上交ACS Nano: Pt合金和Pt单原子的协同混合,实现高效稳定催化ORR

本文提出了一种杂交策略来将单原子Pt和Pt合金(包括Pt)纳米粒子杂化,优化了Pt3M@Pt-SAC核壳电催化剂的界面电子结构

上交ACS Nano: Pt合金和Pt单原子的协同混合,实现高效稳定催化ORR
Pt单原子材料具有理想的原子经济性,但在其在催化氧还原反应(ORR)中活性有限以及产生H2O2副反应。此外,铂合金的本征活性较高,但稳定性较弱,提高Pt金属/合金的耐久性和活性仍然是一个挑战。
基于此,上海交通大学刘庆雷宋钫等提出了一种杂交策略来将单原子Pt和Pt合金(包括Pt)纳米粒子杂化,优化了Pt3M@Pt-SAC核壳电催化剂的界面电子结构,从而显着提高ORR催化活性、选择性和耐久性。
上交ACS Nano: Pt合金和Pt单原子的协同混合,实现高效稳定催化ORR
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海藻酸钠具有嵌段生物聚合物性质,能够以所谓的“蛋盒”方式进行阳离子交联。因此,研究人员使用海藻酸钠作为交联剂和碳前体,通过自组装方法合成了PtxM@Pt-SAC杂化物。所制备的催化剂具有卓越的内在活性和耐久性,其在0.9 VRHE时的质量活性和比活性分别为1.4 A mgPt-1和3.5 mA cm-2;经过50000次循环后的电位衰减可忽略不计,使得Pt3M@Pt-SAC成为最好的ORR电催化剂之一。
PtxM@Pt-SAC优异的催化性能,包括更高的半波电位和更低的塔菲尔斜率,表明PtxM合金和Pt-SAC之间有很强的协同作用。
上交ACS Nano: Pt合金和Pt单原子的协同混合,实现高效稳定催化ORR
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原位拉曼分析和理论计算表明,Pt3Co合金改变了相邻单原子Pt的电子结构,以促进*OOH的吸附以实现快速动力学。优异的耐久性归因于Pt-SAC的屏蔽效应,可减轻PtxM合金的溶解。总的来说,该项工作所提出的杂交策略解决了单原子Pt的活性和选择性差以及Pt和Pt合金稳定性差的问题,这为设计和大规模合成高活性和耐用的Pt基催化剂提供了指导。
Synergistic Hybrid Electrocatalysts of Platinum Alloy and Single-Atom Platinum for an Efficient and Durable Oxygen Reduction Reaction. ACS Nano, 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c04077

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