JACS: Cu/ZnO(0001̅)表面上的铯诱导活性位点用于C-C偶联和CO2还原合成乙醇

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JACS: Cu/ZnO(0001̅)表面上的铯诱导活性位点用于C-C偶联和CO2还原合成乙醇
将CO2有效转化为乙醇或高级醇是多相催化中的一大挑战，引起了科研人员将其用于基础科学研究和商业应用的极大兴趣。
美国布鲁克海文国家实验室Ping Liu、José A. Rodriguez等人报道了在ZnO(0001̅)衬底上共沉积Cs和Cu用于催化CO2还原合成甲醇和乙醇。
JACS: Cu/ZnO(0001̅)表面上的铯诱导活性位点用于C-C偶联和CO2还原合成乙醇
作者使用催化测试、X射线光电子能谱(XPS)测量、密度泛函(DFT)计算和动力学蒙特卡罗(KMC)模拟等手段研究了这些结构精准表面的行为。XPS结果表明，从Cs/Cu(111)到Cu/Cs/ZnO(0001̅)催化剂的反应机理发生了明显的变化。
Cs对C-C偶联的促进作用是Cs、Cu和ZnO组分协同作用的结果，从而在表面形成CHx和CHyO物种。DFT和KMC模拟结果显示，Cs的沉积在Cu-Cs-ZnO界面引入了具有独特结构的多功能位点，能够促进与CO2的相互作用，导致CO2主要通过甲酸盐途径合成甲醇。
JACS: Cu/ZnO(0001̅)表面上的铯诱导活性位点用于C-C偶联和CO2还原合成乙醇
更重要的是，Cs沉积能够对CHO的结合进行调控，可以促进HCOOH通过甲酸盐途径分解为CHO，同时又可以进一步加氢为甲醇。另外，对CHO结合的微调还可以使CHO对紧密对齐，以促进C-C偶联并最终促进乙醇合成。
Cesium-induced active sites for C-C coupling and ethanol synthesis from CO2 hydrogenation on Cu/ZnO(0001̅) surfaces. Journal of the American Chemical Society, 2021. DOI: 10.1021/jacs.1c03940

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