天大马新宾/张生Nano Energy：超薄氧化锡衍生纳米片助力电化学CO2还原

由可再生电力驱动的电催化CO₂还原是可持续能源储存和化学品生产的一种有前途的方法。

基于此，天津大学马新宾教授和张生教授（共同通讯作者）等人报道了一种暴露有（001）面的超薄少层SnO₂纳米片，并显示出宽的CO₂选择性转化为甲酸盐的电势窗口（0.8V）。

柔性Nafion和固体聚四氟乙烯（PTFE）纳米颗粒对于构建具有更多活性位点的丰富和坚固的三相边界（TPB）至关重要，其中CO₂和H₂O在纳米片表面相遇以输出380 mA·cm^-2的高甲酸盐局部电流密度，选择性为88.4%。

此外，上述新型Nafion/PTFE/SnO₂ TPB多孔结构在1M KOH中极大提高了单程碳效率达29.3%。

密度泛函理论（DFT）计算揭示了SnO₂（001）NSs具有显著的甲酸盐生产能力的原因。

相对于*COOH（1.86 eV）物种，*OCHO（1.07 eV）的计算自由能（ΔG）呈下降趋势，表明CO₂转化为HCOOH的途径占主导地位。

此外，由于H*（1.39 eV）相对较高的能垒，在SnO₂（001）上也抑制了HER。在SnO₂（001）上形成*OCHO的ΔG面小于SnO₂（110）面，表明*OCHO中间体更容易稳定在SnO₂纳米片上。

原位衰减全反射-傅里叶变换红外光谱（ATR-FTIR）显示，在约1260 cm^-1处有宽频带，是*OCHO或*HCOO^–物种的C-H振动峰。

频率信号向负移方向增加，表明地层形成加速。单齿m-HCOO^–的特征峰在~1376和~1722 cm^-1处为弱峰，信号较弱可能是由于HCOOH的快速解吸所致。

Tailoring microenvironment for enhanced electrochemical CO₂ reduction on ultrathin tin oxide derived nanosheets. Nano Energy, 2022, DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.108031.

https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2022.108031.

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