李玉良院士团队Angew：理论预测筛选出InOx/GDY，助力CO2RR

直接还原CO₂制备甲酸是未来化学工业的重要基础，具有重要意义。由于高活性、高选择性电催化剂的严重缺乏，导致CO₂直接还原技术的发展受到限制。

基于此，中国科学院化学研究所李玉良院士等人以石墨炔（GDY）负载的金属氧化物量子点（QDs）为理想模型，结合DFT计算和高通量筛选，确定了具有高CO₂RR活性和选择性的目标催化剂。

理论上预测GDY负载的氧化铟量子点（InO_x/GDY）是一种具有最佳CO₂RR性能的新型异质结构电催化剂。

VASP解读

通过DFT计算，作者研究了MO_x/GDY对CO₂RR的活性。MO_x/GDY催化剂对CO₂RR→HCOOH反应的活性由速率决定步骤的吉布斯自由能变化表示（ΔG_max），其中ΔG_max越低，表明CO₂RR→HCOOH的途径在能量上更有利。适度的HCOO*吸附能力是实现CO₂RR→HCOOH高效过程的首选条件。当E_ads-HCOO*值约为-3.19 eV时，MO_x/GDY催化剂的催化活性最高，ΔG_max值最小。结果表明，E_ads-HCOO*是预测MO_x/GDY产生HCOOH的CO₂RR活性的良好描述符。

此外，作者比较了不同MO_x/GDY催化剂上CO₂RR→HCOOH（ΔG_max(CO₂RR→HCOOH)）和CO₂RR→CO（ΔG_max(CO₂RR→CO)）的速率决定步骤中的吉布斯自由能。在上部区域，CO₂RR→HCOOH通路更有利，而在下部区域，CO₂RR→CO途径更有利。

结果表明，大多数MO_x/GDY催化剂表现出较高的CO₂RR选择性，优选产生HCOOH而不是副产物CO。作者还发现MO_x/GDY催化剂的选择性也与E_ads-HCOO*密切相关。在-3.95 eV至-2.20 eV范围内，由于ΔG_max(CO₂RR→HCOOH)和ΔG_max(CO₂RR→CO)之间的差值几乎为负，HCOOH的形成比CO的形成更有利。

Theoretical Prediction Leads to Synthesize GDY Supported InO_x Quantum Dots for CO₂ Reduction. Angew. Chem. Int. Ed., 2024, DOI: 10.1002/anie.202318080.

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