南开牛志强Angew: 基于中性温和电解液的高性能对称全有机质子电池

全有机质子电池因其可持续性和出色的倍率性能而受到广泛关注。通常，由于高 H⁺嵌入能垒，必须采用强酸（如H₂SO₄）作为电解液为全有机质子电池提供H⁺。到目前为止，在中性温和电解液中设计全有机质子电池仍然是一个挑战。

在此，南开大学牛志强研究员等人通过原位电聚合工艺设计并合成了一种π共轭聚合物，即聚(2, 9-二氢喹喔啉[2, 3-b]吩嗪) (PO) 分子。这样的PO分子显示出链状聚合结构，在其重复单元中具有两对C=N基团。值得注意的是，由于π电子离域效应，PO分子中相邻C=N基团的化学环境不同，这导致了两步氧化还原反应。此外，由于PO与其还原产物之间的大LUMO能隙，两个氧化还原反应显示出相当大的电压差。此外，PO分子在ZnSO₄电解液中经历可逆的H⁺嵌入/脱除行为，因为其π共轭结构中的C=N基团具有通过配位反应螯合质子的能力。

图1. PO在ZnSO₄电解液中的储能机制

基于以上研究，作者在中性的ZnSO₄电解液中开发了对称的全有机质子电池。由于H⁺嵌入/脱除的快速反应动力学，这种全有机质子电池不仅在 0.1 A g^-1的电流密度下表现出147 mAh g^-1的高可逆容量，而且还表现出优异的倍率性能（90 mAh g^-1@ 2 A g^-1）和稳定的循环性能，在1 A g^-1下循环500次后容量保持率高达94%。这种中性的全有机质子电池将拓宽质子电池化学的视野，也为开发可持续、高性能、高安全性的质子电池铺平了道路。

图2. 全有机质子电池在放电/充电过程中的电化学动力学

A Symmetric All-Organic Proton Battery in Mild Electrolyte, Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202115180

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