港城大/南科大ACS Nano：微调水凝胶中的水状态实现高压水系电池

水凝胶被广泛用作水系电池中的准固态电解质。然而，当水被掺入聚合物网络中时，析氢反应也不能被有效抑制故其不适用于高压电池。

在此，香港城市大学支春义、范俊教授、南方科技大学李洪飞等人通过深入研究水凝胶中水分子的状态，设计出了超分子水凝胶电解质。与传统水凝胶相比，它具有更多的非冻结结合水和更少的自由水。具体而言，作者开发了两种策略来实现这一目标：一是采用带有各种亲水基团的单体来增强聚合物链的亲水性；另一种是加入两性离子聚合物或含有反离子的聚合物作为超亲水单元。特别地，在制备的水凝胶中，非冻结结合水含量从传统水凝胶的0.129增加到大于0.4 mg mg^-1，而自由水含量则从1.232降至0.15 mg mg^-1。

结果显示，采用所制备的具有低浓度掺入盐和增强的亲水基团或超亲水基团的水凝胶获得了高达3.25V的宽电化学窗口。此外，该工作开发的水凝胶电解质的离子电导率远高于传统的高浓盐电解质，其成本也低得多。此外，所设计的超分子水凝胶电解质使水系钾离子电池（AKIB）系统具有1.9 V的高电压平台，并使AKIB稳定循环超过3000次。

图1. 水凝胶中水的三种不同状态的示意图

总之，该工作开发了一系列超分子水凝胶电解质，其中含有大量亲水基团（即-OH、-CONH₂）或超亲水基团（即-NH₄⁺、-SO₃^–），可有效调节结合态和自由态水分子的比例。特别是，非冻结结合水含量从传统传统水凝胶的0.129增加到大于0.4 mg^-1，而自由水含量则从1.232降至0.15 mg^-1。由于制备的电池中结合水的增加可以将自由水从电极表面隔离开来，电化学稳定性窗口（ESW）成功地从1.6 V（PAM）扩展到2.80-3.25 V。为证明所开发的水凝胶电解质的优越性，作者进一步构建了AKIB。

结果显示，采用PSBMA1-co-PMETAC1水凝胶电解质组装的全AKIB 显示出超过3000次的长期循环、1.9 V的高放电平台和1.5 A g^-1的比容量。此外，所开发的水凝胶电解质也适用于其他类型的水系电池，并表现出高放电平台（例如，锂离子电池为1.9 V，混合纳离子电池为2.05 V）。因此，这些水凝胶电解质具有较宽的ESW值，并显示出广泛的适用性，为进一步提高水系电池的性能提供了一条途径。

图2. 基于所设计水凝胶电解质的PTCDI||KFeMnHCF-AKIBs的电化学性能

Fine Tuning Water States in Hydrogels for High Voltage Aqueous Batteries, ACS Nano 2024 DOI: 10.1021/acsnano.3c08398

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