王建军/刘宏/吴兴隆EES：共晶电解质原位生成梯度固态电解质界面实现超长寿命Zn//V2O5电池

可充电含水锌离子电池（AZIBs）由于其优越的安全性、丰富的锌资源和成本效益，是未来电池技术的一个有前途的候选。然而，由于复杂混乱的界面化学环境和不可控的枝晶生长导致较差的可逆性和有限的循环寿命，阻碍了它们的广泛应用。

在此，山东大学王建军教授、刘宏教授，东北师范大学吴兴隆教授等团队基于界面化学和配位化学设计了一种混合共晶电解质，通过整合原位生成的梯度有机/无机杂化固体-电解质界面(GHS)来稳定ZMA。

电解液由BF4和DME组成，占据了锌离子的溶剂层，破坏了氢键网络。具有不同热力学稳定性的不同物种通过界面化学反应在ZMA上原位形成梯度有机/无机杂化SEI层。SEI层能有效阻挡水分子和阴离子的渗透，抑制HER和ZMA的钝化。此外，GHS层可以调节锌离子的迁移并使锌离子流动正常化，从而形成高度定向的锌沉积层。

图1. 作用机制探究

具体而言，该工作引入了一种集成的共晶电解液，通过原位化学重构在锌负极上构建了梯度有机/无机杂化SEI(GHS)层。揭示了配位状态下物种的热力学平衡与GHS层演化之间的关系。具有梯度结构和成分的GHS层减轻了锌负极的腐蚀和钝化，并减少了析氢反应。

此外，优化了锌离子在界面的扩散行为，允许沿(002)晶面外延沉积锌离子以消除锌枝晶的生长，进而获得一种超稳定的锌负极，在1200次循环中，CE大幅提高了99.8%，在5 mA cm^-2时，累积沉积容量达到5.57Ah cm^-2。锌//V₂O₅电池22000次循环的超长寿命证明了这种方法的有效性。总之，该工作提供了一种有前途的方法来优化电解质化学和 EEI 环境，从而提高ZMA 的寿命和稳定性。

图2. Zn//V₂O₅全电池的电化学性能

Eutectic Electrolyte towards Ultralong-Lived Zn//V2O5 Cell: In-Situ Generated Gradient Solid–electrolyte Interphase, Energy & Environmental Science 2023 DOI: 10.1039/d3ee01447a

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