合工大宏发/平炜炜EnSM：纳米石榴石骨架衍生的高性能复合固态电解质膜

复合固态电解质（SSEs）可以提高氧化物SSEs的柔性，以降低电解质和电极之间的界面电阻。然而，复合SSEs中的陶瓷纳米填料在高含量下会发生团聚，从而降低离子电导率。

图1. UHS法制备三维多孔SSE骨架的示意

合肥工业大学项宏发、平炜炜等采用超高速高温烧结（UHS）和流延相结合的方法制备了连续的纳米晶体Li_6.5La₃Zr_1.5Ta_0.5O₁₂（LLZTO）骨架。由于前驱体的烧结时间较短（约为5s），LLZTO晶粒被限制在约300nm，锂损失有限。

即使在微量溶剂（3wt%）条件下，复合SSE膜也表现出5×10⁻⁴ S∙cm⁻¹的离子电导率 ，比DOL电解质（1×10⁻⁵ S·cm⁻¹，8 wt%溶剂），进一步证明了纳米晶体LLZTO骨架的高锂离子导电性。此外，复合SSE膜的临界电流密度为3.4 mA·cm⁻²，是陶瓷聚合物SSEs的最高报告值之一。

图2. 复合SSEs的制备及表征

实验显示，Li/复合SSEs/Li对称电池可以在0.2至0.4 mA·cm⁻²的电流密度下循环~120 h。LiFePO₄/LLZTO-PEGDA复合SSEs/Li全电池在50次循环后表现出约150 mAh·g⁻¹的高比放电容量，库仑效率约为97%。

为了探索大尺寸复合电解质膜的可加工性，这项工作还展示了一个软包（2 × 5cm），其具有约150 mAh·g⁻¹的高比容量，并且循环25次后容量保持率约94.5%。这项工作为制备用于高能量密度全固态电池的纳米晶体陶瓷SSE骨架铺平了新的道路。

图3. 电化学性能研究

A Nanocrystal Garnet Skeleton-Derived High-Performance Composite Solid-State Electrolyte Membrane. Energy Storage Materials 2023. DOI: 10.1016/j.ensm.2023.103140

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