百岁诺奖得主Goodenough最新AFM：钠金属电池用超薄复合聚合物电解质膜

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无机/有机复合聚合物电解质（CPE）具有良好的柔韧性和电极接触性，因而一直被用于固态钠金属电池。然而，CPEs在高能量密度固态钠金属电池中的应用仍然受到低Na⁺电导率、大厚度和低离子转移数的限制。

在此，美国德克萨斯大学奥斯汀分校John B. Goodenough教授、Arumugam Manthiram教授等人提出了一种超薄单粒子层（UTSPL）复合聚合物电解质膜，厚度约20 µm，横跨在β-氧化铝陶瓷电解质（SBACE）上。

在这项工作中，作者选择陶瓷SBA电解质是因为它在室温下具有高Na⁺电导率并且与钠金属负极具有良好的相容性。其中，伴有35%钠β-氧化铝陶瓷电解质的UTSPL复合聚合物电解质膜（UTSPL-35SBACE，陶瓷SBA电解质跨越超薄柔性聚合物膜）可提供 i）聚合物膜的强度和柔韧性；ii）优异的电解质/电极界面接触；iii）用于Na⁺离子转移的渗透路径。因此，得到的UTSPL-35SBACE膜在室温下的Na⁺电导率为0.19 mS cm^-1，Na⁺迁移数为0.91。

图1. 复合聚合物电解质膜的形成及表征

电化学测试表明，对称的Na/UTSPL-35SBACE/Na电池显示出从0.1到0.3 mA cm^-2并回到0.1 mA cm^-2的250小时的稳定循环且具有低过电位；然而，对称的Na/UT-35SBACE/Na和Na/UT-35ACE/Na电池在0.1 mA cm^-2下分别41和18小时后短路。此外，UTSPL-35SBACE膜的临界电流密度为1.3 mA cm^-2，在较高电流密度（0.5 mA cm^-2）和面容量（1 mAh cm^-2）条件下表现出良好的稳定性。

值得注意的是，采用UTSPL-35SBACE膜的准固态Na//KMHCF@CNTs/CNFs电池表现出优异的循环性能，0.5 C下100次循环后显示出105 mAh g^-1的容量（对应于95.5% 的容量保持率）和98% 的高库仑效率。同时，该电池在室温下具有优异的倍率性能，在5 C下放电容量仍为82 mAh g^-1。总之，这种新颖的超薄架构设计为开发具有高能量密度和长循环寿命的安全钠金属电池提供了思路。

图2. 准固态Na//KMHCF@CNTs/CNFs电池性能

Ultra-Thin Single-Particle-Layer Sodium Beta-Alumina-Based Composite Polymer Electrolyte Membrane for Sodium-Metal Batteries, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202211229

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