麻省理工李巨/同济王超EES：可控长期补锂用于提高锂离子电池能量密度和循环寿命

活性锂的消耗和 SEI 的形成导致在初始循环中出现不可逆的锂损耗，并在随后的循环中逐渐耗尽活性锂。事实证明预锂化可以通过向电池中引入额外的活性锂来有效补偿这种损失，但研究主要集中在抵消初始锂损耗上，往往忽略了在整个循环过程中发生的持续锂消耗。

在此，麻省理工学院李巨，同济大学王超等人采用了一种持续的原位补锂策略，即在长期循环过程中，通过精确的容量控制，系统地释放额外的锂，利用涂有Li₂C₄O₄-CNT的锂补充隔膜（LRS）作为锂补偿试剂。

空气稳定的Li₂C₄O₄-CNT复合材料具有均匀的球形结构和优异的导电性，被用作牺牲剂以从正极侧提供额外的锂。通过控制Li₂C₄O₄的氧化程度，可以将补锂过程分为几个阶段并进行精确调控。将Li₂C₄O₄放置在隔膜上而不是正极内，可显著减少传导路径的中断，并抑制与LiFePO₄的催化反应，防止形成碳残留。在LFP||石墨电池系统中采用该方法后，初始循环的容量提高了12.9%，700个循环后的容量保持率达到97.2%。

图1. Li₂C₄O₄-CNT 复合材料的合成与表征

总之，该工作开发了一种创新策略，通过采用锂补充隔膜（LRS）来提高锂电池的能量密度和循环寿命。具体而言，作者使用Li₂C₄O₄-CNT 复合材料作为容量可控的牺牲剂，它可提供 425 mAh g^-1的不可逆容量，如果分解产物从电池中完全排气，则容量可高达 3845 mAh g^-1。与传统的正极补锂（CLR）方法相比，隔膜补锂（SLR）方法具有很大的优势。它能有效抑制 LFP 颗粒将Li₂C₄O₄催化分解为CO₂和C，从而减少电池中的碳残留并产生更高的能量密度。

当压力水平达到一定阈值时，产生的气体可通过自动排气阀释放。LRS还可作为二次集流体，减少阻抗，并与现有的 LIB 制造工艺无缝集成。因此，通过调整Li₂C₄O₄-3CNT 涂层厚度，可以精确定制 LRS 的面积容量，以满足各种锂补偿需求。

图2. 负极支持的长期锂补充策略

Controllable Long-term Lithium Replenishment for Enhancing Energy Density and Cycle Life of Lithium-ion Batteries, Energy & Environmental Science 2023 DOI: 10.1039/d3ee03740a

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