湖北大学梅涛AFM：MoSe2改性自支撑石墨烯气凝胶用于锂-硫电池

严重的穿梭效应和缓慢的氧化还原反应动力学是阻碍锂-硫电池（LSBs）发展的两大障碍。

在此，湖北大学梅涛团队设计并提出了富含硒空位的硒化钼修饰石墨烯气凝胶，既可作为LSB的正极（MoSe_2-x@GA/S），也可作为独立的夹层（MoSe2-x@GA）。具体而言，石墨烯网络支持的无粘结剂硫宿主可最大限度地提高电子传导性/锂迁移率，并减轻体积膨胀。具有亲硫-亲锂特性的富缺陷MoSe_2-x加快了Li₂S的成核和解离，而插入的双功能夹层不仅促进了多硫化物的吸附和转化，还调节了锂的均匀沉积并抑制了锂枝晶的生长。

因此，组装后的MoSe_2-x@GA/S+ 复合电极在容量提升和循环稳定性方面表现优异，在0.2 C条件下具有1256.9 mA h g^-1的高初始放电容量，在 1 C 的高电流密度下，经过1000次循环后，单圈循环衰减率为0.024%，并在高硫负载（4.8 mg cm^-2）和贫电解质（5.5 µL mg^-1）条件下实现了高比容量（720.6 mA h g^-1）。

图1. DFT计算

总之，该工作通过合成富含硒缺陷的硒化钼改性石墨烯气凝胶，实现了”一石二鸟”的吸附催化策略，即同时作为自支撑硫负载正极（MoSe_2-x@GA/S）和独立夹层（MoSe_2-x@GA），并具有三维石墨烯网络通道。中间层的引入确保了对负极逸出锂离子的再拦截和二次催化转化，有效提高了活性物质的利用率和容量保持率。

此外，锂-锂对称电池中中间层的存在还有助于引导锂的均匀成核和生长。结果显示，MoSe_2-x@GA/S+复合电极最终表现出更高的硫负荷和长循环性能，以及更好的循环稳定性。因此，该项工作为无粘结剂硫宿主的设计和缺陷电催化工程的应用提供了新思路。

图2. 电池性能

Defect Strategy-Regulated MoSe2-Modified Self-Supporting Graphene Aerogels Serving as Both Cathode and Interlayer of Lithium-Sulfur Batteries, Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202314379

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