郭玉国团队，最新Angew.!

层状过渡金属氧化物正极是锂离子电池（LIBs）的主要正极之一，具有高效的锂离子插层化学特性。受层状相互作用弱和表面不稳定的限制，其电化学性能受到机械和化学失效的影响，尤其是富镍（Ni）正极。

在此，中科院化学研究所郭玉国研究员团队报道了以单晶富Ni LiNi_0.83Co_0.11Mn_0.06O₂（S-NCM）正极为模型体系，阐明了表面性能的关键作用。通过控制正极表面的结构和元素原子排列，作者构建了具有更高模量和化学惰性的富Co表面和层状尖晶石交织结构，实现了稳定的单晶正极（RS-NCM）。

维尖晶石结构域共享相同的立方紧密堆积（ccp）氧框架，在层状结构中相干地构建，并作为铆钉加固单晶中的长程层状板。表面还原Ni和富集Co可进一步提高合金的刚度，减少副反应。所设计的正极具有化学-机械耦合稳定性，有助于提高正极的电化学性能和热稳定性。

图1. S-NCM和RS-NCM的结构表征

研究表明通过机械应变耗散和化学侵蚀抑制，正极在1 C条件下150次循环后，即使在苛刻的60 ℃条件下，仍能保持82%的容量。总之，通过表面原子排列设计，在模型单晶富镍正极上实现了化学-机械耦合稳定性。

基于Ni-Co- Mn体系，对表面原子进行元素和结构上的排列，形成了层状-尖晶石交错结构和表面浓度梯度，从而有效地提高了对应力的耐受力和对副反应的抵抗力。改性后的正极具有良好的电化学性能和机械化学稳定性。

因此，该工作揭示了表面性质的关键作用，它密切联系着层状过渡金属氧化物的机械和化学稳定性。强调了表面设计对原子排列(包括内在组成和结构)的意义。

图2. S-NCM和RS-NCM的性能

Chemical-Mechanical Robustness of Single-Crystalline Ni-Rich Cathode Enabled by Surface Atomic Arrangement Control, Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202302170

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