​新大郭继玺EES：三氟乙酰胺电解液添加剂实现高可逆稳定的锌金属负极

由于锌负极固有的副反应和枝晶生长，水系锌离子电池(AZIBs)的实际应用受到限制。

在此，新疆大学郭继玺团队通过添加三氟乙酰胺（TFA）创建了一种多功能电解液。TFA的CO基团与Zn²⁺发生强烈的相互作用，导致Zn(H₂O)₆²⁺的固有结构发生改变，增强了Zn²⁺的输运。TFA与H₂O的相互作用破坏了H₂O的氢键网络结构，导致活性H₂O的减少和电解液pH值的稳定。

此外，低LUMO值的TFA分解成Zn₄CO₃(OH)₆•H₂O和ZnF₂导致Zn²⁺均匀沉积，改善了Zn²⁺的运输动力学。结果表明，在5 mA cm^-2和40 mA cm^-2的高电流密度下，具有TFA电解液的Zn//Zn对称电池可以分别保持1360和800小时的稳定性。TFA电解液还可以使Zn//5,7,12,14-五戊四酮全电池和Zn//活性炭电容器分别在25°C和70°C下稳定运行10,000次循环。

图1. 结构表征

总之，该工作证明了TFA是一种有效的电解质添加剂，可以抑制枝晶生长、HER和腐蚀，并有效改善AZIBs的反应动力学。因此，在5 mA cm^-2、10 mA cm^-2和40 mA cm^-2的高电流密度下，Zn//Zn对称电池分别维持了1360 h、1100 h和800 h的稳定循环。特别是，具有TFA电解质的Zn//PT全电池在5 A g^-1下具有出色的循环稳定性，可循环10000次。

此外，使用TFA电解液设计的Zn//AC电容器在70℃和25℃下分别表现出10000和60000次的循环性能。TFA优异的电化学性能可归因于其独特的结构，一方面，TFA的CO基团有助于Zn²⁺的溶剂化结构，改善转移动力学，抑制枝晶和副产物的形成；另一方面，TFA的低LUMO引导了含有Zn₄CO₃(OH)₆•H₂O和ZnF₂的SEI层形成，可促使得Zn²⁺均匀沉积。因此，该工作为设计无枝晶、长循环、大电流密度、宽温度范围的AZIBs提供了有效途径。

图2. 电池性能

Highly Reversible and Stable Zn Metal Anodes Realized by Trifluoroacetamide Electrolyte Additive, Energy & Environmental Science 2023 DOI: 10.1039/d3ee03040g