AFM：原位离子交换诱导NMC811上共形LiF正极电解质界面

高容量正极（LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂，NMC811）由于其高重量级的能量密度，在汽车电气化方面很有前途。然而，它们的电化学性能仍然依赖于正极电解质界面相（CEI）的稳定性。高活性的正极界面会导致与电解质发生寄生性的副反应，从而加速容量的衰减。LiF和类LiF无机化合物被认为是稳定这种反应性电极界面的良好CEI成分。然而，由于电池循环过程中电化学反应的复杂性，在正极表面形成最佳的LiF表面亚纳米层是具有挑战性的。

图1 CEI分析

橡树岭国家实验室Bishnu P. Thapaliya、Sheng Dai等首次展示了通过原位离子交换元合成工艺在NMC811电极表面形成的保形的LiF层，并实现了更强的循环稳定性和容量。这种原位离子交换元合成方法优于其他传统的氟化方法，因为通过可控的参数（如试剂溶液的浓度和接触时间）可以很容易地调整LiF表面层的厚度，从而在含锂离子的电解液中的电极上形成一个保形的LiF表面层。

涂层电极的X射线光电子能谱（XPS）分析显示，在电池循环之前（和电池制备之后），在NMC811表面形成了一个保形的LiF层，这被扫描透射电子显微镜-电子能量损失光谱（STEM-EELS）进一步证实了。

图2 电化学性能对比

这种在电池循环前，在电极上形成的原位离子交换元合成共形LiF层，通过减少不必要的界面反应，将界面化学的复杂性降到最低，这反过来又稳定了循环中的CEI。因此，具有原位生成LiF涂层的NMC811在0.3C下100次循环后表现出容量保持率≈97%，平均库仑效率≈99.9%；在1C下200次循环后表现出容量保持率≈80%，平均库仑效率>99.6%。这一发现对于重新设计CEI以提高用于汽车电气化的高容量正极的电化学性能和循环稳定性至关重要。

图3 100次循环后的HR-STEM CsF-NMC811(LL)

In Situ Ion-Exchange Metathesis Induced Conformal LiF Surface Films on Cathode (NMC811) as a Cathode Electrolyte Interphase. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202302443

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