郭再萍Angew：酰胺介导的二氧化碳捕获化学和 Mg2+ 导电固态电解质中间层实现稳定镁-二氧化碳电池

镁-CO₂ 电池被认为是能量转换和二氧化碳固定的理想系统。然而，由于二氧化碳正极和镁负极的可逆性差、动力学缓慢，其实际应用受到很大限制。

在此，阿德莱德大学郭再萍团队提出了一种新的酰胺介导化学策略，以在传统电解质中实现高度可逆和高倍率的Mg-CO₂电池。研究表明，引入的酰胺可以同时改变CO₂和Mg²⁺的反应状态，在热力学-动力学水平上加速CO₂正极反应，并促进Mg²⁺-导电固体电解质界面（SEI）的形成，从而使高度可逆的镁负极。

因此，Mg-CO₂电池在-15℃下具有更强的稳定循环性能(在200 mA g^-1下循环70次，超过400 h)和高倍率性能(在100 ~ 2000 mA g^-1下，过电位为1.5 V)。

图1. DFT计算

总之，该工作开发了酰胺介导的化学策略来提高 Mg-CO₂ 电池中正极和负极的可逆性和动力学。通过化学吸附和溶剂化作用调节包括CO₂和Mg²⁺在内的反应物。因此，在热力学-动力学水平上实现了CO₂和Mg的高度可逆和快速的氧化还原转化。

本文利用PDA组装的Mg-CO₂电池具有优异的循环稳定性，可循环70次（超过400小时），在200 mA g^-1的电流密度下放电容量为600 mAh g^-1，高倍率性能从100到2000 mA g^-1，过电位 1.5 V。因此，该策略为实现高度可充电和高倍率的Mg-CO₂电池提供了可行的方案，不仅可以有效利用温室气体，而且还为多价金属-CO₂电池提供新途径。

图2. 界面分析

Boosted Mg-CO2 Batteries by Amide-Mediated CO2 Capture Chemistry and Mg2+-Conducting Solid-electrolyte Interphases， Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202313264

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