江苏师大AFM：协同添加剂使锂金属负极稳定循环3000次！

尽管具有高能量密度和低还原电位，但锂金属电池的使用受到其电化学可持续性不足的阻碍，这主要源于缺乏可靠的固态电解质界面相（SEI）。

江苏师范大学赖超、黄鹏、Wen Yan等通过正硅酸乙酯/正钛酸乙酯(TEOS/TEOT)电解液添加剂和锂负极之间的原位缩合反应构建了由聚钛硅氧烷(PTS)连接的坚固SEI。

图1 具有不同电解液添加剂的锂负极的界面特性

与单一添加剂(TEOS)的效果相比，TEOT的添加将Si-O-Ti键引入到SEI膜中，增强了网络连通性，并提高了与锂负极的附着力。这种由PTS网络连接的混合SEI通过TEOS/TEOT添加剂和锂负极之间的原位缩合反应牢固地附着在锂负极表面。

3D交联PTS骨架可减轻由体积变化引起的内部应变，并在锂剥离/沉积循环下保持SEI的完整性。另一方面，通过形成Si/Ti-O-Li键，具有离子导电性Si-O-Si链段的SEI可作为快速Li⁺传输和常规Li⁺沉积的中间体。

图2 锂负极上的电沉积形态

因此，含有TEOS/TEOT协同添加剂的电解液可可显著延长锂金属负极的循环寿命并改善锂沉积动力学。

由LiFePO₄(LFP)正极、Li负极和改性电解液组成的全电池在10C的高倍率下可以运行多达3000次循环，每次循环的容量衰减率低只0.008%。这项将TEOS/TEOT作为协同电解液添加剂的研究提供了一种调节锂负极界面性能的新方法。

图3 LFP电池性能

Ion-Conductive Polytitanosiloxane Networks Enable a Robust Solid-Electrolyte Interface for Long-Cycling Lithium Metal Anodes. Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202110347

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