王蕾/高瑞廷ACS Nano：构建超亲水性CoFe分散水凝胶，提升PEC水分解活性和稳定性

光电化学(PEC)分解水制氢被认为是将太阳能转化为可持续能源的最有前景的方法之一。由于水的氧化是一个缓慢的四电子转移过程，限制了水的分解效率，开发一个有效和廉价的半导体系统是改善PEC水分解的关键。大多数光阳极材料存在电荷转移速率低、电荷复合严重、水氧化动力学差等问题，限制了光电水分解槽的性能。

沉积析氧助催化剂(OECs)被认为是促进电荷转移到表面进行水氧化的最可行的方法之一。尽管助催化剂的负载改善了光电极在光电流和起始电位方面的性能，但是其在测试期间的结构稳定性差和光电极上的粘附性低，阻碍了PEC水分解系统的稳定性。

基于此，内蒙古大学王蕾和高瑞廷等报道了一种简单的固有交联方法，将分散有CoFe的聚丙烯酰胺(PAM)水凝胶层负载到BiVO₄光阳极上作为保护层(CoFe-PAM/BVO)。CoFe-PAM水凝胶的超亲水性保证了光阳极与电解质之间良好的接触，其良好的催化活性有效地提高了光阳极的光电化学性能。

同时，聚丙烯酰胺水凝胶网络提高了Fe中心的负载，同时保留了更多的CoFe助催化剂，增加了反应活性中心的电子密度，进一步提高了PEC的性能和稳定性。

因此，所制备的CoFe-PAM/BVO光阳极在AM 1.5 G光照(100 mW cm^-2)下，在1.23 V_RHE处的光电流达到5.7 mA cm^-2，并且光阳极可以连续运行20小时，没有发生明显的活性衰减。

此外，通过调节PAM水凝胶的三维网络，研究人员开创了准固态电解质在光电化学水氧化中的应用。具体而言，凝胶网络的亲水性和多孔性使其具有良好的储水性能，CoFe-PAM/BVO光阳极在准固态KBi电解质中的光电流密度可达4.75 mA cm^-2。综上，该项作提供了一类具有巨大扩展潜力的三维水凝胶电催化剂和准固态电解质，拓展了光电催化的研究范围。

Superhydrophilic CoFe dispersion of hydrogel electrocatalysts for quasi-solid-state photoelectrochemical water splitting. ACS Nano, 2023. DOI: 10.1021/acsnano.3c08861