余彦教授，最新Angew.！

碳酸盐电解质具有优异的化学稳定性和较高的盐溶性，是钠金属电池室温条件下实现高能量密度的理想选择。然而，在超低温(-40℃)下电解质分解形成的固体电解质界面相(SEI)不稳定和脱溶剂化困难的不利影响限制了其大规模发展。

在此，中国科学技术大学余彦教授团队通过溶剂化结构的分子工程设计了一种用于超低温（-40℃）钠金属电池的新型低温碳酸盐电解质。即1M双（氟磺酰基）酰亚胺钠（NaFSI）在EC/PC/碳酸二乙酯（DEC）（1:1:4，v/v）中的新型碳酸盐电解质体系。

此外，使用硫酸乙烯（ES）添加剂来调节溶剂化结构。并且该电解质可实现加速电荷转移动力学，并在-40 ℃获得稳定的SEI。

图1. 电解质的溶剂化结构和设计原理

通过前线分子轨道能级计算，评估了各电解质成分的还原稳定性以及添加剂在构建SEI薄膜中的作用。由于ES具有最低的未占分子轨道能（LUMO，-0.14 eV），外来电子更容易占据其较低的电子轨道，导致在较高电压下更容易还原，并参与SEI膜的形成。

ES有助于形成富含Na₃N、Na₂S和Na₂SO₃的SEI，具有较高的离子传导性和机械强度（~7.0GPa）。在Na||Na对称电池系统中，它可以在-40 ℃下保持低极化电压1500小时以上。在Na||NVP全电池系统中，初始放电容量在-40 ℃下达到84 mAh g^-1，200次循环后，相应的容量保持率为88.2%。因此，这项工作为在超低温下通过改变碳酸酯电解质的溶剂化结构实现高能量密度电池提供了新的尝试。

图2. 使用CSE、BLTE和ES6-BLTE电解质的Na||NVP全电池的电化学性能

Molecular Engineering on Solvation Structure of Carbonate Electrolyte toward Durable Sodium Metal Battery at -40 ℃，Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202301169

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