浙大傅杰Angew: 缺陷氮化碳中产生受阻的Lewis对,实现高效电催化氮还原成氨 2023年11月7日 上午12:23 • T, 头条, 百家, 顶刊 • 阅读 6 工业上氨生产主要依靠Haber-Bosch(H-B)工艺(反应条件:400-500 °C,20-40 MPa),而电化学氮还原反应(NRR)生成氨可以在环境条件下进行,并且可以减少CO2的排放,降低反应能耗。为了进一步促进NRR反应的发展和应用,开发高效廉价的NRR催化剂并系统地研究其分子结构、内在活性以揭示活性位点的作用和结构-性质关系至关重要。 近日,浙江大学傅杰课题组将硼氢化钠(NaBH4)、氨基钠(NaNH2)和介孔碳(MC)在N2氛围下高温下退火,得到缺陷氮化硼碳(BCN)以用于高效NRR。 综上所述,通过一种简单的分子设计策略,成功地合成了具有FLPs结构的BCN(BCN中具有未淬灭的Lewis酸位点(缺乏电子的B原子)和碱位点(富含电子的N原子)。邻近的缺电子B和富电子N将催化剂从单一的“Lewis酸催化”升级为“FLPs催化”,因此NRR产氨气的法拉第效率高达18.9%,氨产率为20.9 μg h-1mg-1cat,并且该催化剂还具有优异的长期耐久性。 此外,催化剂结构表征、14N2/15N2交换实验和密度泛函理论(DFT)计算进一步表明,FLPs可以吸附N2分子形成六元环中间体,使N2通过拉动效应发生异裂,从而显著降低了限速步骤的能垒。总的来说,本研究报道了一种具有优良活性的NRR催化剂,而且也提供了一种通过调节双活性位点的富电子或缺电子杂原子以产生高附加值产物的催化剂制备策略。 Creating Frustrated Lewis Pairs in Defective Boron Carbon Nitride for Electrocatalytic Nitrogen Reduction to Ammonia. Angewandte Chemie International Edition, 2022. DOI: 10.1002/anie.202207807 原创文章,作者:Gloria,如若转载,请注明来源华算科技,注明出处:https://www.v-suan.com/index.php/2023/11/07/f9da3ba404/ 催化 赞 (0) 0 0 生成海报 相关推荐 超乎想象!一作全是通讯!顶级期刊Nat. Rev. Mater. 深入分析二维材料新前景! 2024年4月23日 宋维力Angew:探究NCM单颗粒的电化学动力学与多孔电极的关系 2023年10月10日 炫酷!Advanced系列能源转换与存储类封面大赏(7月第2期) 2023年10月16日 日本东北大学李昊与上海交大彭林法Nature子刊:AI助力金属沉积碳原子的“全动态-高精度-长时间尺度”模拟 2024年5月17日 Nano Energy:首次报道!直接Z-型ZnS/ZnIn2S4异质结构助力光催化CO2还原及其分子CO2相互作用机理研究 2023年10月16日 ACS Catalysis:枚举金属纳米颗粒的活性位点,探索钴颗粒对CO解离的尺寸依赖性 2023年10月14日 发表回复 请登录后评论...登录后才能评论 提交