Nano Energy:首次报道!直接Z-型ZnS/ZnIn2S4异质结构助力光催化CO2还原及其分子CO2相互作用机理研究

Nano Energy:首次报道!直接Z-型ZnS/ZnIn2S4异质结构助力光催化CO2还原及其分子CO2相互作用机理研究
在光催化反应中,利用直接Z-型半导体异质结构可以提供有效的电荷载流子分离和两种氧化还原反应的隔离,从而有利于将CO2还原为太阳能燃料。
基于此,国立台湾大学Li-Chyong Chen和Kuei-Hsien Chen、台湾中央研究院原子与分子科学研究所Indrajit Shown(共同通讯作者)等人报道了通过单釜水热方法成功制备了ZnS/ZnIn2S4异质结构,该异质结构由六方形ZnIn2S4(ZIS)纳米片上的立方ZnS纳米晶体组成。
Nano Energy:首次报道!直接Z-型ZnS/ZnIn2S4异质结构助力光催化CO2还原及其分子CO2相互作用机理研究
复合ZnS/ZnIn2S4在其界面处表现出微应变,电场有利于Z-型。在Zn: In的最佳比例(~1: 0.5)下,可以达到约0.8%的出色光化学量子效率,与原始ZnS相比提高了近200倍。这是由于改进了光生载流子的分离。
在其ZnS和ZIS组件之间的界面处的微应变诱导电子从ZnS导带转移到ZIS价带,从而促进其表面的选择性氧化还原过程,而复合物的In活性位点通过双齿H3CO*反应中间体增强了光化学CO2还原为乙醛的能力,乙醛是一种主要的碳氢化合物产品。
Nano Energy:首次报道!直接Z-型ZnS/ZnIn2S4异质结构助力光催化CO2还原及其分子CO2相互作用机理研究
从紫外光发射光谱和UV-vis推导出来了电子能级和能带排列。光还原实验以及光致发光(PL)和时间分辨PL验证了直接Z-型和载流子动力学的证据。最后,漫反射红外傅里叶变换光谱研究了光催化反应过程中吸附在催化剂上的CO2和相关中间物质。
这种微应变诱导的直接Z-型方法为开发用于CO2还原的下一代光催化剂开辟了新途径。该研究为在气相光催化CO2还原高效催化剂中构建Z-型异质结提供了一种新颖有效的策略。
Nano Energy:首次报道!直接Z-型ZnS/ZnIn2S4异质结构助力光催化CO2还原及其分子CO2相互作用机理研究
Boosting Photocatalytic CO2 Reduction in a ZnS/ZnIn2S4 Heterostructure Through Strain-induced Direct Z-scheme and a Mechanistic Study of Molecular CO2 Interaction Thereon. Nano Energy, 2021, DOI: 10.1016/j.nanoen.2021.106809.
https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2021.106809.

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