南开陈军院士最新Angew: 多光谱表征揭示准固态聚合物电解质离子导电机理

由锂盐、聚合物基体和溶剂组成的准固态聚合物电解质（QPE）有利于提高电池的安全性和能量密度。然而，离子传导机制、溶剂分子的存在形式以及QPE不同组分之间的相互作用仍不清楚。

在此，南开大学陈军院士等人开发了一种多光谱表征策略，结合第一性原理计算来解开上述谜团。

通过分析一个具有良好电化学稳定性的由聚偏氟乙烯-六氟丙烯（PVDF-HFP）、二氟甲烷亚砜锂（LiTFSI）和四甘醇（G4）组成的QPE模型，结合差示扫描量热仪(DSC)和偏光显微镜的表征，作者发现QPE 中溶剂的存在状态与传统电解液中的存在状态有很大不同。

图1. QPE的组成（PVDF-HFP、LiTFSI和G4）分子式及表征

第一性原理计算和光谱表征表明，聚合物基质通过QPE中的强相互作用与部分溶剂分子完全熔融，而其他G4分子类似于液体溶剂，其作用是溶解Li盐形成局部高浓度的Li⁺，导致快速的离子迁移（0.464×10^-3 S cm^-1）。

研究还表明，QPE中的Li⁺溶剂化结构和导电机理与高浓度高浓度电解液相似，上述溶剂化结构通过电解质中溶剂化/去溶剂化过程的活化能（Ea）的实验进一步验证。这项工作为QPE的离子传输机制提供了新的见解，并将促进其在安全和高能电池中的应用。

图2. Li⁺ 溶剂化/去溶剂化的活化能实验验证

A new insight into the ionic conduction mechanism of quasi-solid polymer electrolyte through multispectral characterizations, Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202107648

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