哈工大杜春雨Nat. Commun.：揭示单原子催化剂的结构-功能关系

2023年10月18日下午9:33 • 头条, 百家, 顶刊 • 阅读 9

分散在导电碳基材上的单原子催化剂(SAC)具有丰富的金属中心氧化还原和配位化学，并在许多能量转换反应中表现出独特的内置催化活性和选择性。然而，由于对结构-功能关系知之甚少，它们的合理设计和构造仍然相当具有挑战性。

近日，哈尔滨工业大学杜春雨团队使用分散在不同sp²-杂化碳底物上的单原子Cu作为模型，展示了CuN₂C₂位点在原位氧还原反应期间的动态行为，揭示了活性位点的底物应变调谐几何畸变及其与活性的相关性。其中，CuN₂C₂位点位于直径为8 nm的碳纳米管上，相对于石墨烯具有六倍的活性提升。

密度泛函理论(DFT)计算和X射线吸收光谱表明，合理的衬底应变可以实现优化的畸变，其中Cu与氧物质牢固结合，同时保持与C/N原子的密切配合。优化的畸变促进了电子从Cu转移到吸附的O上，大大提高了氧还原活性。

该工作揭示了SAC在碳底物方面的结构-功能关系，并为碳底物对嵌入单原子活性位点活性表达的机制提供了新的见解，该发现为进一步设计和促进SAC的活性铺平了新的途径。

Substrate Strain Tunes Operando Geometric Distortion and Oxygen Reduction Activity of CuN₂C₂ Single-Atom Sites. Nature Communications, 2021. DOI:10.1038/s41467-021-26747-1

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哈工大杜春雨Nat. Commun.：揭示单原子催化剂的结构-功能关系

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