麦立强/安琴友ACS Nano: 低成本甘氨酸作为稳定锌负极的电解液添加剂

锌金属在水系电解液中热力学不稳定，在电镀过程中甚至在储存期间会在界面处引起枝晶生长和持续的寄生反应，导致电池快速失效并阻碍水系锌离子电池的实际应用。

在此，武汉理工大学麦立强教授、安琴友研究员等人研究了甘氨酸（Gly）作为水系锌金属电池的低成本电解液添加剂，以保护锌负极的可逆性和稳定性。结合实验分析、分子动力学（MD）模拟和DFT计算，作者证明了Gly添加剂可通过以下机制抑制副反应并调节Zn²⁺在静置甚至循环过程中的均匀沉积：

1）该添加剂可控制Zn²⁺和HBN的溶剂化壳结构，从而防止界面发生副反应。

2）与水相比，添加剂更容易聚集在Zn表面形成双电层（EDL）结构，在松弛过程中直接隔绝水与Zn负极之间的接触。

3）吸附在锌表面的Gly具有较低的LUMO能级，可在还原Zn²⁺之前进行还原反应形成原位富含ZnS的SEI，以改善Zn²⁺去溶剂化和电镀/剥离动力学。

图1. DFT计算及表面化学和微观形态实验

因此，基于Gly/ZnSO₄电解液的Zn∥Zn电池在1 mA cm^-2和1 mAh cm^-2下表现出3200小时的超长循环寿命，甚至在10 mA cm^-2和 10 mAh cm^-2下也表现出460小时的稳定循环性能。令人印象深刻的是，使用Gly/ZnSO₄电解液的Zn∥Cu电池显示出95.29%的更高 ICE且可运行超过650个循环，平均CE为99.68%，远高于空白电解液和之前的报道。

此外，使用含Gly电解液的Zn∥NH₄V₄O₁₀（NVO）全电池表现出更高的容量（231.3 mAh g^-1@10 A g^-1）和显著增强的循环稳定性（5 A g^-1下3000次循环后容量为211.4 mAh g^-1，CE高达99.55%），表明Gly在提高锌离子电池性能方面的显著影响。鉴于Gly的低成本优势，这项研究所提出的界面化学调控策略在促进水系电池商业化进程方面显示出相当大的潜力。

图2. 含/不含Gly添加剂的Zn∥NVO全电池性能

Interfacial Chemistry Modulation via Amphoteric Glycine for a Highly Reversible Zinc Anode, ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c09317

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