北航刘利民/郭林Nat. Catal.:单层NiCo氢氧化物用于电催化OER,并揭示其价态变化和动态活性位点

北航刘利民/郭林Nat. Catal.:单层NiCo氢氧化物用于电催化OER,并揭示其价态变化和动态活性位点
单层材料被赋予了额外的自由度来调节电子结构和催化性能。层状双氢氧化物(LDHs)是一种可调的催化剂,特别是对于析氧反应(OER)。但是,由于LDHs的原子转移和电荷转移过程复杂,从实验和理论的角度确定活性位点的生成和变化仍面临着巨大的挑战。
基于此,北京航空航天大学刘利民教授和郭林教授(共同通讯作者)等人报道了通过原位电化学转化在电极上直接合成单层Ni(OH)2及其催化活性的基础研究。
北航刘利民/郭林Nat. Catal.:单层NiCo氢氧化物用于电催化OER,并揭示其价态变化和动态活性位点
作者通过原位电化学转化,将单层乙酰丙酮镍(Ni(acac)2)分子晶体直接在电极上制备单层无定形Ni(OH)2。同时,通过避免多层材料中原子的缓慢扩散,单层材料的形成容易促进中的脱氢过程,及随后的氧释放,从而产生氧空位(Ov)。
北航刘利民/郭林Nat. Catal.:单层NiCo氢氧化物用于电催化OER,并揭示其价态变化和动态活性位点
研究发现,单层结构极大地促进了氢和氧的释放过程,从而在较低电位下为析氧反应(OER)产生动态活性位点。经过Co的晶格掺杂可以进一步调整电子结构,从而降低过电位。
原位实验揭示了NiCo氢氧化物中的Ni和Co价态变化,这是因为顺序脱氢和脱氧过程引起的,并且从根本上有助于OER活性位点的动态生成。该研究定义了一种原位转化过程,以产生单层双氢氧化物(LDHs),并建立了对OER单层LDHs中活性位点起源的重要基本理解。
北航刘利民/郭林Nat. Catal.:单层NiCo氢氧化物用于电催化OER,并揭示其价态变化和动态活性位点
Valence oscillation and dynamic active sites in monolayer NiCo hydroxides for water oxidation. Nat. Catal., 2021, DOI: 10.1038/s41929-021-00715-w.
https://doi.org/10.1038/s41929-021-00715-w.

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