姚彦教授Nature子刊: 用于全固态钠电池的电化学稳定均质玻璃态电解质

全固态钠电池（ASSSB）是电网规模储能的有希望的候选者。然而，目前还没有商业化的ASSSB，部分原因是缺乏对金属钠具有电化学稳定性的低成本、易于制造的固体电解质（SE）。

在此，美国休斯顿大学姚彦教授、爱荷华州立大学Steve W. Martin教授等人报道了一系列硫氧化物玻璃SE（Na₃PS_4-xO_x，其中0 < x ≤0.60），其不仅在所有钠离子导电硫化物SE中表现出最高的临界电流密度，而且还可在环境温度下实现高性能钠硫电池。研究表明，由于形成更高浓度的具有桥接氧（BO）特性的氧化物和硫氧化物单元，氧掺杂的硫氧化物SE比纯硫化物SE具有更坚固和更致密的玻璃网络。

此外，在添加氧提高了玻璃质SE机械强度的同时，还导致这些硫氧化物SE在环境温度下展示了压力诱导的玻璃质粉末起始材料的均匀性，从而形成了均匀的玻璃微结构。由于可成形性大大提高，硫氧化物SE表现出更高的机械强度和降低的电子电导率。通过自钝化SEI的形成，电池通过动力学稳定性表现出与金属钠的优异电化学稳定性。

图2. Na-SE界面的表征

为了生产具有高离子电导率及出色的机械和化学稳定性的SE，作者设计了三层结构，内部为具有最高离子导电性的Na₃PS_3.85O_0.15，外部两层为具有机械和化学稳定性的Na₃PS_3.4O_0.6。电化学测试表明，包含Na₃PS_3.4O_0.6 |Na₃PS_3.85O_0.15 |Na₃PS_3.4O_0.6的均质三层复合SE可实现高达2.3 mA cm^-2的临界电流密度，这是钠离子硫化物SEs的最高值，并可在0.2 mA cm^-2下稳定循环长达500 小时。作者基于三层复合硫氧化物SE制造了全固态Na-S电池，该电池表现出在迄今为止的固态Na-S系统中的最高比能量。

因此，这些新的硫氧化物SEs及其所实现的三层复合SEs可为开发用于高能、安全、低成本和长循环寿命固态电池的新型玻璃电解质铺平道路，特别是用于储能设备的全固态Na-S电池。

图2. 60 °C下全固态Na-S电池性能

An electrochemically stable homogeneous glassy electrolyte formed at room temperature for all-solid-state sodium batteries, Nature Communications 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-30517-y

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姚彦教授Nature子刊: 用于全固态钠电池的电化学稳定均质玻璃态电解质

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