邵敏华/谷猛ACS Catal.:低成本超薄CoOx纳米片上的硝酸盐电催化还原为氨

邵敏华/谷猛ACS Catal.:低成本超薄CoOx纳米片上的硝酸盐电催化还原为氨
硝酸盐电化学还原反应(NITRR)是一种非常有吸引力的氨合成方法,因为它具有环境条件好、来源丰富、解离能低、硝酸盐溶解度高等特点。其中,析氢反应(HER)是NITRR的竞争性反应,应适当抑制HER有助于实现NITRR的高法拉第效率。
基于此,香港科技大学邵敏华教授和南方科技大学谷猛副教授(共同通讯作者)等人报道了一种具有丰富表面氧的超薄CoOx纳米片,其被设计为低成本NITRR催化剂。
邵敏华/谷猛ACS Catal.:低成本超薄CoOx纳米片上的硝酸盐电催化还原为氨
通过实验测试发现,该纳米片催化剂在硝酸盐向氨的电化学转化中具有优异的催化性能。在电压为-0.3 V vs. RHE下,其法拉第效率(FE)达到了93.4±3.8%,产生氨的速率更是高达82.4±4.8 mg h-1 mgcat-1
邵敏华/谷猛ACS Catal.:低成本超薄CoOx纳米片上的硝酸盐电催化还原为氨
通过密度泛函理论(DFT)计算表明,钴(Co)位点上的表面氧可以稳定Co氧化物上吸附的氢,从而抑制析氢反应(HER),进而导致NITRR活性增强。该工作表明表面修饰在抑制HER和促进NITRR通过具有较低能量屏障的NHO途径发挥关键作用。
邵敏华/谷猛ACS Catal.:低成本超薄CoOx纳米片上的硝酸盐电催化还原为氨
Electrocatalytic Reduction of Nitrate to Ammonia on Low-Cost Ultrathin CoOx Nanosheets. ACS Catal., 2021, DOI: 10.1021/acscatal.1c03918.
https://doi.org/10.1021/acscatal.1c03918.

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