ACS Catalysis: 具有氧空位的ZrO2中Co单原子用于CO2选择性还原为CO

2023年10月13日下午4:12 • 头条, 百家, 顶刊 • 阅读 3

将CO₂选择性还原为CO、CH₄和HCOOH具有巨大挑战。具有氧空位的催化剂有助于CO₂的活化，但在氧空位上稳定的中间体经过深度还原会生成CH₄和HCOOH，具有较差的CO选择性。

北海道大学Abhijit Shrotri和Atsushi Fukouka等人报道了一种具有Co单原子的ZrO₂催化剂，可以将CO₂选择性还原成CO。

由于阳离子之间的电荷不平衡，该催化剂中Co原子附近会出现氧空位。由此产生的催化位点有效地吸附了CO₂并且在还原过程中实现了超过95%的CO选择性。

CO选择性与其他反应参数如反应压力、空速和H₂/CO₂比例无关。反应机制是CO₂首先加氢生成甲酸，甲酸在反应条件下优先分解为CO，而不是生成甲醇。

另外，CO在活性位点的吸附不如CO₂的吸附有利，这限制了其进一步加氢生成甲烷。Co和Zr之间的协同作用对于产生氧空位和稳定反应中间体甲酸盐物种至关重要。

该研究表明控制单原子和氧化物载体之间的原子界面，最大限度提高CO₂加氢单一产物的选择性的重要性，有助于开发C1化学催化剂。

Co single atoms in ZrO₂ with inherent oxygen vacancies for selective hydrogenation of CO₂ to CO, ACS Catalysis, DOI: 10.1021/acscatal.1c02041

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