康飞宇教授AM: 重新审视天然石墨在锂离子电池中的作用

石墨的种类包括人造石墨与天然石墨（NG），石墨因具有高理论容量、合适的锂化/脱锂电位而广泛的应用于锂离子电池（LIB）负极。NG包含片状石墨（FG）和微晶石墨（MG），两种石墨在中国的产量都非常高。在过去的30年中，许多研究团队专注于开发改性NG及其衍生材料，这促进了其在LIBs中的广泛应用。然而，很少有文章关注LIBs中使用的NG基材料的研究进展。

在此，清华大学深圳研究生院康飞宇教授等人全面概述了正蓬勃发展的LIB中NG基材料的研究进展，涵盖了NG基材料的基本机制、详细应用和前景。其中不仅包涵了结构和性能、改性、衍生物和复合材料等方面，而且还涉及了石墨在混合锂离子/锂金属电池和全固态锂电池中的应用。

作为LIBs的负极材料，FG具有较高的比容量和初始库伦效率（ICE），但循环稳定性较差。MG表现出更好的循环稳定性和出色的高倍率性能但ICE较低。此外，FG和MG都受到快速充电和低温条件下锂沉积问题的困扰，这限制了LIB的运行环境。

图1. FG和MG的TEM图像、电子衍射图及结构模型

循环稳定性和快速充电能力是最先进的电气设备中使用的LIB的NG负极的关键特性。其中，NG的轻度剥离改性和碳涂层及通过开发新的电解液配方优化其SEI的成分和结构是非常实用的解决方案。在容量提升方面，将NG与其他高容量材料（如Si、Sn、Ge和P）复合是未来实现更高能量密度的LIB最有可能的策略。使用混合石墨-锂金属负极组装锂电池与传统的锂离子电池制造技术兼容，还可以同时实现电池的更高安全性和更高容量，以实现近期商业化。

此外，应通过一些原位观察方法揭示结构演化机制，以指导石墨-锂金属负极的发展以实现高比容量和长循环寿命。最后，为了实现锂电池更高的安全性和能量密度，应更加注意稳定SSE和混合石墨-锂负极之间的界面。通过上述策略，相信基于NG的材料将为下一代高能量密度和长循环寿命LIB的实际应用铺平道路。

图2. 石墨封装的锂金属混合负极的示意图和放电电压

Revisiting the Roles of Natural Graphite in Ongoing Lithium-ion Batteries, Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202106704

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