浙大涂江平/王秀丽Nano Energy：协同磷化工艺稳定锂-硫化物电解质界面

在固态电解质中，硫化物因其柔软的性质和高离子电导率而被认为是最有希望的候选者之一。然而，锂金属和硫化物电解质之间的界面问题一直是一个挑战。

浙江大学涂江平、王秀丽等通过协同磷化工艺构建了一种Li₃PO₄-Li₃N杂化界面来解决上述问题。

图1 理论筛选

作者首先通过密度泛函理论(DFT)计算得知，Li₃PO₄和Li₃N分别对锂金属具有最高的界面能和最高的界面粘附能。然后借鉴Fe表面磷化的经验，设计了一种通过Li、H₃PO₄和LiNO₃之间化学反应的两步协同锂磷化工艺，以在金属锂表面获得致密、稳定和高离子电导率的Li₃PO₄-Li₃N杂化层。

其中，LiNO₃和H₃PO₄在反应过程中表现出协同效应：第一步，Li与H₃PO₄反应生成LiH₂PO₄；然后，在第二步中，LiH₂PO₄中的质子促进Li金属还原LiNO₃形成Li₃N，同时，H₂PO₄-、NO₃-和Li之间的协同反应保证了LiH₂PO₄向目标产物Li₃PO₄的转化。

图2 制备及表征

研究显示，所设计的具有高离子电导率和低电子电导率的界面对锂金属表现出优异的稳定性。以Li_5.41PS_4.41Cl_1.59 (LPSAl1.59)为电解质的锂对称电池可以在1 mA cm^-2的电流密度和1 mAh cm^-2的截止容量下循环超过300小时。此外，具有改性锂负极的全固态锂电池（ASSLBs）也表现出良好的循环和倍率性能。这项工作为实现 ASSLBs 中锂金属的实际改性提供了一个视角。

图3 全电池性能

Stabilizing the interphase between Li and Argyrodite electrolyte through synergistic phosphating process for all-solid-state lithium batteries. Nano Energy 2022. DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.107104

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