电子科大/川大ACS Catalysis： Ru团簇和单原子载体的界面效应提高催化剂的析氢反应活性

电化学水分解制氢技术能够有效缓解全球能源危机和环境问题，已成为未来清洁能源技术的关键组成。高效、低成本的析氢反应催化剂是可再生电能驱动水电解制氢快速发展的关键。铂(Pt)基材料是最先进的电化学水分解催化剂，而其稀缺性和昂贵的价格限制了其大规模应用。钌(Ru)基材料具有与铂相似的物理和化学性质以及高度可调的电子结构，因此它作为Pt基材料潜在的替代材料得到了广泛的研究。

然而，钌的高内聚能会导致催化过程中催化剂的不可逆团聚和结构崩溃，Ru位上过强的H吸附强度也导致HER性能下降。目前一些研究表明，可以通过与基底的界面相互作用而得到有效调节金属活性位点的电子结构。因此，调控金属-基质界面的结合部分将从根本上解决Ru和其他过渡金属基催化剂HER活性低的问题。

近日，电子科技大学晋兆宇、四川大学肖丹和李盼盼等提出了一种铁诱导功能化策略，以空位和氧配位单原子铁位点(Fe-O₄)修饰的碳纳米管(CNT-V-Fe)作为载体负载Ru簇合物(CNT-V-Fe-Ru)，其HER活性得到了大幅度提高。在酸性条件下，CNT-V-Fe-Ru在10 mA cm_geo^-2电流密度下的过电位为64 mV；CNT-V-Fe-Ru还具有优异的稳定性，其在10 mA cm_geo^-2电流密度下连续反应20小时后结构和组分没有发生明显变化。

实验结果和理论计算进一步证明了富空位和铁单原子中心的协同效应使得CNT-V-Fe-Ru在Ru团簇和CNT-V-Fe载体界面之间获得了最佳的结合能；并且其对Ru活性中心的H吸附强度进行了最大限度的优化，使CNT-V-Fe-Ru显示出较高的HER活性和持久的稳定性。总的来说，该项工作不仅有助于在原子水平上更深入地了解金属-基底界面的相互作用机制，而且揭示了金属单原子位点改性富缺陷载体在设计高效催化材料方面的潜在应用前景。

Understanding the Atomic and Defective Interface Effect on Ruthenium Clusters for the Hydrogen Evolution Reaction. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c04586

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