郑子剑AEM: 通过简便的倒置负极结构策略实现长寿命锂金属电池

锂枝晶的无限生长是不可取的，但防止这种情况仍然是追求高能锂金属电池（LMB）系统的挑战，短路和火灾造成的严重安全隐患需要准确控制锂沉积的成核位置。

在此，香港理工大学郑子剑教授等人提出了一种倒置的负极结构，它可以提供一个电化学环境来克服因扩散距离延长而产生的额外过电位（OP₂）并指导锂金属的定向沉积。通过简单地翻转常用的直立负极，即将多孔集流体（如碳布（CC）、超薄导电布和泡沫铜）上的预沉积锂金属负极倒置，使其仅存在于底部集流体，可以很容易地制备倒置负极。

与使用常规直立结构的传统策略相比，倒置负极结构具有许多优点：首先，由于底部锂金属的成核势垒低于顶部碳织物的成核势垒，它可以引导锂定向沉积到CC的底部；其次，倒置负极结构拉长了沉积后的锂金属与隔膜之间的距离，从而避免LMB在循环测试过程中的短路。此外，倒置负极结构具有稳定的SEI，这归因于周围碳织物纤维的有效支撑和保护。

图1. 倒置负极结构在镀锂过程中的电化学行为

作者基于Li//CC电极组装了对称电池，进一步评估倒置和直立负极结构的循环稳定性。结果显示，倒置负极结构具有更长的循环寿命，大约是直立结构的2倍。

此外，由倒置结构负极和LiFePO₄（LFP）正极组装而成的LMB在300次充放电循环后电池容量仍保持93.7%，甚至在750次循环后仍保持82.3%，明显优于采用直立负极结构和Li//Cu箔负极的电池。

采用倒置负极结构的电池在0.2、0.5、1和2 C时的面积容量分别为1.45、1.36、1.26和1.11 mAh cm^-2，同样略高于直立负极结构。更重要的是，这种简单的倒置策略是通用的，可以扩展到其他多孔集流体（如超薄导电织物、泡沫Cu和自支撑金属纳米线）并为构建不同类型电池系统提供了巨大的机会。

图2. 全电池的循环性能和倒置负极结构的多功能性

Inverted Anode Structure for Long-Life Lithium Metal Batteries, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202200584

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