赵川/潘锋AFM：氮空位诱导单原子镍催化剂配位重构用于高效电化学CO2还原

• 头条, 百家, 顶刊 • 阅读 7

赵川/潘锋AFM：氮空位诱导单原子镍催化剂配位重构用于高效电化学CO2还原

过渡金属氮碳基单原子催化剂(SAC)在将CO2电还原为CO方面表现出优异的活性和选择性。有利的局部氮配位环境是构建高效金属-N的关键。
因此，新南威尔士大学赵川、北京大学潘锋等通过一种氮空位(NV)诱导协调重构策略，制备出用于电催化CO2还原的高度缺陷Ni-吡啶N2催化剂(Ni-N2)。
赵川/潘锋AFM：氮空位诱导单原子镍催化剂配位重构用于高效电化学CO2还原
在连续等离子体冲击下，Ni位点周围预先形成的五边形吡咯N缺陷可以转化为稳定的吡啶 N占主导的Ni-N2配位结构，该结构能够促进CO2 向CO转化的动力学。
重构后的催化剂CO选择性和生产率均显着提高，在890 mV时具有33 mA cm-2的大CO电流密度，在590 mV的小过电位下达到96%的高CO法拉第效率。
赵川/潘锋AFM：氮空位诱导单原子镍催化剂配位重构用于高效电化学CO2还原
X射线吸收光谱和密度泛函理论(DFT)计算表明，这种有缺陷的局部吡啶N环境减少了对中心Ni原子的约束，并提供了足够的位点来促进CO2分子的吸附和活化，从而降低了中间体COOH*和CO*形成的能垒。
该工作为设计具有高度缺陷且高效的SAC催化剂以用于一系列重要的电催化反应(氧还原反应(ORR)、氮还原(NRR))提供了新的思路。
Nitrogen vacancy induced coordinative reconstruction of single-atom Ni catalyst for efficient electrochemical CO2 reduction. Advanced Functional Materials, 2021. DOI: 10.1002/adfm.202107072

原创文章，作者：Gloria，如若转载，请注明来源华算科技，注明出处：https://www.v-suan.com/index.php/2023/10/11/2bf39ae6ca/

赞 (0)
0 0

相关推荐

发表回复

登录后才能评论