AEM：羧基化提高石墨烯的存储容量

环境可持续、低成本、柔性和轻量化的储能技术需要在材料设计方面取得进步，以获得更高效的有机金属离子电池。合成定制的有机分子可与锂发生可逆反应，可满足对用于有机/锂电池技术经济高效且环保的负极的需求。其中，含羧基的分子充当高能量含量的负极。尽管有机分子具有丰富的化学性质，允许在芳环上加入高含量的羧基，但它们的导电性较低，并且会泄漏到电解液中，这限制了它们的实际容量、充放电倍率以及最终的应用潜力。

捷克帕拉茨基大学Aristides Bakandritsos、Michal Otyepka、Radek Zbořil等报道了一种高度羧基化且导电的石墨烯衍生物（石墨烯酸（GA）），旨在规避这些关键限制，并在不影响电极机械或化学稳定性的情况下实现有效工作。

AEM：羧基化提高石墨烯的存储容量

图1. GA及其与锂离子相互作用的示意图和性能

GA作为有机锂离子电池负极时，具有以下优点：

i）源于羧基的高氧化还原容量；

ii）由于附着在石墨烯晶格上的无间隔羧基允许它们与石墨烯骨架直接连通，因此具有极低的电荷转移电阻，以及锂离子的有效相互作用和嵌入；

iii）总电极的高容量，因为仅需5%的导电碳黑（CB）添加剂即可；

iv）由于同时存在大量用作锂嵌入位点的sp2部分而产生额外的电荷存储。此外，GA的羧基可在很宽的电位范围内电还原时与锂离子配位（与小分子材料相反）。

AEM：羧基化提高石墨烯的存储容量

图2. 半电池中GA对Li的电化学测试

因此，总体而言，GA负极在单层水平上优异的电荷传输、氧化还原活性和锂嵌入特性，优于所有报道的有机负极，并包括商业单层石墨烯和石墨烯纳米片。

0.05 A g^-1时800 mAh g^-1和2.0 A g^-1时174 mAh g^-1的实际容量和倍率能力证明了GA负极在先进锂离子电池中的真正潜力。GA特别有竞争力的性能，以及其高度可重复和可扩展的合成，使这种材料易于有效应用于锂离子电池负极。

AEM：羧基化提高石墨烯的存储容量

图3. 电荷存储机制的研究

Graphene Acid for Lithium-Ion Batteries—Carboxylation Boosts Storage Capacity in Graphene. Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202103010

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