JACS: 钴基催化剂合成氨的解离和缔合协同机制

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JACS: 钴基催化剂合成氨的解离和缔合协同机制
目前氨合成的催化反应机制依赖于解离或缔合途径，其中吸附的N2直接离解或逐步氢化，直到通过缔合吸附释放NH3后被破坏。
因此，日本国家材料科学研究所Hideo Hosono、日本科学振兴机构Masaaki Kitano和上海交通大学叶天南等提出了在负载Co的稀土氮化物催化剂(Co/CeN)上合成氨的缔合和解离的协同机制。
JACS: 钴基催化剂合成氨的解离和缔合协同机制
稀土金属氮化物载体能够有效促进低反应温度下通过Co基催化剂(Co/CeN)合成氨。在反应过程中，CeN载体表面容易产生氮空位(VN)，随后N2分子在表面VN位点被活化，然后与Co颗粒上解离的H*通过缔合机制反应生成NHx物种。
另外，CeN向Co提供电子，从而通过解离机制促进了N2在负载的Co金属上的解离。
JACS: 钴基催化剂合成氨的解离和缔合协同机制
综上，吸附的N2可以在Co金属和氮化物载体上活化，从而导致优异的低温催化性能。
表面低功函数(2.6 eV)特性与CeN载体上表面氮空位的协同作用产生了N2的双重机制，与迄今为止报道的Co基催化剂相比，活化能大大降低(45 kJ·mol-1)，这导致在温和条件下可以有效合成氨。
Dissociative and associative concerted mechanism for ammonia synthesis over Co-based catalyst. Journal of the American Chemical Society, 2021. DOI: 10.1021/jacs.1c06657

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