西湖大学徐宇曦Angew：共价有机骨架电解质助力高镍正极固态锂金属电池

开发具有高离子电导率、宽电化学窗口和高机械强度的固态电解质（SSE）是实现高能量密度固态锂金属电池的关键。共价有机框架（COF）最近作为有前景的 SSE引起了相当大的兴趣，这主要是由于它们具有高度可调的分子结构和理想的有序离子迁移通道。

西湖大学徐宇曦等人设计并合成了具有整体取向通道结构的柔性耐高压COF SSE薄膜，首次实现了采用富镍正极（NMC811）的固态锂金属电池。

通过合理引入亲锂基团和电化学稳定的喹啉芳环键，所制备的COF表现出大带隙、超低HOMO值（真空下–6.2 eV）和高达5.6 V（相对于Li⁺/Li）的最高氧化稳定性。通过方便的预热机械组装，获得的柔性COF SSE薄膜沿(001)面呈现整体取向排列，在60 °C时具有高达1.5 × 10^–4 S cm^–1的离子电导率，以及优异的机械性能（10.5 GPa的高杨氏模量）。

图1 两步合成电化学稳定且整体取向的COF SSE

分子动力学模拟显示，该COF SSE中的锂离子传输显示出定向跳跃路径和快速漂移速度。凭借如此多的特性，采用这种COF SSE薄膜组装了带有NMC811正极的全固态锂金属电池表现出超过400次循环的稳定循环性能、高库仑效率（>99%），并能经受折叠等滥用试验。

图2 电化学性能

High-Voltage Tolerant Covalent Organic Framework Electrolyte with Holistically Oriented Channels for Solid-State Lithium Metal Batteries with Nickel-Rich Cathodes. Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202107444

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西湖大学徐宇曦Angew：共价有机骨架电解质助力高镍正极固态锂金属电池

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