王连洲/孙世静/王志亮AM: 机器学习指导光电化学水分解的掺杂剂选择

掺杂是调整金属氧化物基半导体用于太阳能驱动光电化学（PEC）水分解的有效策略。尽管进行了广泛的研究，掺杂剂的选择仍然在很大程度上取决于试错法。机器学习（ML）有望为高性能PEC系统的掺杂剂选择提供可预测的见解，因为它可以揭示掺杂剂的大量特征与掺杂光电极的PEC性能之间的相关性。

在此，澳大利亚昆士兰大学王连洲教授、王志亮博士及美国麻省理工学院孙世静等人首次报道了应用ML研究掺杂剂选择的关键标准，以改善光电极的PEC 响应。作者以赤铁矿Fe₂O₃作为原型半导体候选物，采用从17种掺杂剂中获取的数据（每种都包含五种独特的掺杂剂浓度）训练ML模型。

在ML研究中，采用10个内在特征（如原子序数、离子半径、化学价等）和1个处理特征（掺杂剂浓度）作为描述符，并应用了六种不同的算法，包括基准线性回归（LR）、随机森林（RF）、梯度提升（GB）、支持向量回归（SVR）、K近邻回归（KNN）和神经网络（NN）。

图1. 纯/掺杂Fe₂O₃光阳极之间的光电流密度比较

作者基于k折交叉验证，通过均方根误差（RMSE）比较RF、GB、SVR、KNN和NN的模型性能，与基准LR方法相比，KNN、RF 和GB显示出显著的改进。其中，由于批次间的变化，RF模型的RMSE与实验误差的数量级相同。经过训练的ML模型，作者成功预测了分别掺杂镧（La）和钇（Y）的Fe₂O₃光阳极的电荷分离和转移（CST）性能。

通过SHAP分析对这些描述符的重要性进行排序，作者发现化学态、离子半径和金属-氧（M-O）键形成焓是促进CST的三个最重要的掺杂剂选择标准。此外，ML引导的掺杂剂选择已进一步扩展到典型的基于 CuO的光电阴极设计，展示了这种数据驱动方法的普适性。

图2. 基于SHAP的特征重要性分析

Machine Learning Guided Dopant Selection for Metal Oxide based Photoelectrochemical Water Splitting: The Case Study of Fe₂O₃and CuO, Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202106776

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