王永刚/胡炳文AEM: 基于硫化物电解质的高稳定性锂有机全固态电池

具有接近液体电解质高电导率的硫化物固体电解质被认为是全固态锂电池（ASSLBs）最有前景的电解质之一。不幸的是，硫化物电解质的窄电化学窗口和循环时界面处的接触损失极大地限制了硫化物基ASSLB的应用。

在此，复旦大学王永刚教授、华东师范大学胡炳文研究员等人选择将具有317 mAh g^-1高理论比容量和2.1 V适度工作电位的有机醌正极，即5,7,12,14-并五苯四酮（PT）用作ASSLB的正极材料。经电化学测试验证，PT在有机液体电解质中的严重溶解行为在ASSLBs中得到解决。由于具有快速离子传输和高延展性，作者选择硫化物70Li₂S-30P₂S₅玻璃陶瓷（LPS）作为固态电解质。

此外，XPS显示各种类型的碳添加剂对SSE的分解程度有不同的影响，因此作者通过调节复合正极中碳添加剂的类型来优化电化学性能。基于原位XRD、魔角自旋核磁共振（MAS NMR）和原位电化学阻抗谱（EIS）的互补分析，结果表明该LPS硫化物电解质的分解程度有限且中间层对电化学性能的相应影响是可逆的。

图1. LPS在循环过程中的稳定性研究

此外，得益于PT和LPS的低杨氏模量，如SEM所示，这有助于二者在长时间循环下进行应力调节和紧密接触，所有这些因素都证明了出色的界面稳定性。因此，作为概念证明，PT基ASSLBs循环500次后容量保持率为 90.6%，同时具有312 mAh g^-1的高可逆容量。

此外，电化学活性谢弗雷尔相（Chevrel相） Mo₆S₈ 具有快速的锂嵌入反应和高电导率，用于替代复合正极中的惰性碳以进一步提高倍率性能和功率密度。在Mo₆S₈ 的帮助下，基于PT的ASSLBs显示出改善的氧化还原动力学，因此在1C下可提供220 mAh g^-1的高比容量，并在37次循环后容量保持率为 82.5%。这项工作表明，有机醌正极和SSE的合作有望用于构建具有出色电化学性能的可持续和安全的ASSLB。

图2. Li | LPS | PT-LPS-Mo₆S₈全固态电池性能

A Highly Stable Li-Organic All-Solid-State Battery Based on Sulfide Electrolytes, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202103932

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