崔光磊/董杉木InfoMat:揭示SEI结构对界面稳定性的关键影响

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固体电解质界面 (SEI) 在确定界面稳定性方面起着关键作用,这反过来又会影响锂金属负极的电镀/剥离过程。目前大量研究集中在SEI的组成对界面稳定性的贡献上,有关SEI结构的研究很少。
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在此,中科院青岛能源所崔光磊研究员、董杉木研究员等人通过稀释电解液 (1 M LiTFSI-PC) 和超浓缩电解液 (8 M LiTFSI-PC) 的综合比较来说明SEI结构的重要性。
原位光学和原子力显微镜(AFM)观察表明,在浓缩电解液中可以得到光滑紧凑的集成SEI层的锂负极,实现了均匀电镀。然而,X射线光电子能谱(XPS)和分子动力学模拟表明,与一般理解相反,在两种电解液中循环的锂负极的SEI成分几乎相同。
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图1. 锂金属在具有不同电解液的Li|Li对称电池中的原位沉积形态
通过二次离子质谱 (SIMS) 的深入分析表明两种电解液SEI的结构非常不同。在浓电解液中,SEI层是一个厚度超过数百纳米的骨架区域,层结构紧凑,这主要是由于界面层的溶解度降低和优异的形成动力学。
这些结果表明电镀/剥离性能的提高归因于SEI结构的改变,而不是SEI的成分,这为锂金属电池中超浓缩电解液的优异性能提供了新的认识。
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图2. 锂负极循环后的SIMS光谱及SEM表征
Uncovering the critical impact of the solid electrolyte interphase structure on the interfacial stability, InfoMat 2021. DOI: 10.1002/inf2.12249

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