​​Appl. Catal. B.:构建Cu@PIL界面在工业电流密度下调节电化学CO2RR选择性

​​Appl. Catal. B.:构建Cu@PIL界面在工业电流密度下调节电化学CO2RR选择性
基于离子液体的电催化CO2还原面临着在高反应速率(100 mA cm-2)下难以实现对高附加值C2+产物的高选择性的问题。近日,中科院过程工程研究所徐宝华研究员(通讯作者)等人报道了一种新型铜@聚(离子液体)(Cu@PIL)杂化物,其在工业电流密度(≥300 mA cm-2)下表现为多电子CO2还原(>2e)。
​​Appl. Catal. B.:构建Cu@PIL界面在工业电流密度下调节电化学CO2RR选择性
值得注意的是,含有F阴离子的Cu@PIL表现出58%的高C2+法拉第效率(FE)和174 mA cm-2的高局部电流密度。此外,还实现了最高C2+局部电流密度为233 mA cm-2
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图1. IL单体结构示意图及Cu@PIL制备示意图
实验结合理论研究表明,外层PIL中的单个离子对增加了局部CO2浓度,从而促进了CO2供给。此外,Cu-PIL界面处未键合的咪唑鎓部分会诱导界面电场,从而稳定中间体。与咪唑鎓部分的给电子数不同的阴离子影响了CO2的富集和中间体的稳定,从而调节电流密度和产物选择性。
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图2. 具有不同阴离子的Cu@PIL催化CO2RR
Regulating electrochemical CO2RR selectivity at industrial current densities by structuring copper@poly (ionic liquid) interface. Appl. Catal. B Environ., 2021, DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120471.
https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120471.

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