陶善文教授EES: 水系可充电电池电解液的发展史和新概念

在电池系统中，与有机液体、聚合物、无机固态和离子液体电解质相比，水系电解质在离子电导率、界面润湿性、安全性和环境友好性方面具有优势。然而，其狭窄的电化学稳定窗口、电极溶解/副反应和温度变化不稳定性导致了水系可充电电池（ARBs）的能量密度低、循环寿命短和工作温度窗口有限等问题。

为缓解上述挑战，英国华威大学陶善文教授等人通过分析具有代表性的开创性工作，综述了单价/多价离子电池、金属-空气电池、金属-硫属元素电池、混合电池及氧化还原液流电池等各类电池中水系电解液的发展史。同时，作者对电解液添加剂、pH管理、高浓电解液、凝胶化、溶剂杂化、界面调节和突破盐溶解度限制等用于缓解水系电解液挑战的策略进行了详细总结。

目前，实现高能、高稳定性ARBs的最有效策略是高浓电解液，而盐成本可能是大规模应用的挑战。未来若发现更好的非水溶剂，则混合溶剂策略将更具竞争力，这不仅可以降低成本，而且可以产生更稳定的电极/电解液界面。人工 SEI/CEI可能是另一种有前途的方法，但这在技术上比混合溶剂更困难，因此可能需要更长的时间来开发。

图1. 各种ARB代表性创新作品中水系电解液的发展史

尽管取得了重大进展，但ARBs的进一步商业化仍存在一些潜在挑战：

1）需要改进对水系电解液的模拟和表征。溶剂化鞘的MD模拟参数和电极-电解液界面的DFT计算应认真预设，而不是刻意预设；对于离子溶剂化结构的实验表征，拉曼光谱、FTIR和NMR主要用作间接方法，而使用直接方法的报道很少。

2）应重新思考高盐浓度的必要性。与追求更高浓度的电解液相比，合适的浓度和合理的界面设计更为关键。由于高粘度和缓慢的界面过程，高浓度盐系统中的电极动力学和传质通常是不理想的。

3）注意产业与学术界的差距。基于有限数量的指标报告性能并不能真实反映实际使用所需的电池性能，了解纽扣电池设计、制造和测试协议对实际结果的影响至关重要。

图2. 缓解水系电解液挑战的各种策略机制和实施路径总结

Historical development and novel concepts upon electrolytes for aqueous rechargeable batteries, Energy & Environmental Science 2022. DOI: 10.1039/D2EE00004K

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