许骏AEM: 揭示全固态电池中枝晶生长和裂纹扩展的电化学-机械耦合行为

枝晶生长和裂纹扩展是全固态锂金属电池（ASSB）大规模商业化道路上的两大障碍。由于潜在的枝晶生长机制的高度多物理场耦合特性，理解它一直很困难。目前可用的建模工作并不是完全以电化学-机械耦合方式构建的，而且该模型无法描述电池级行为，因此无法为电池设计和评估提供见解。

在此，美国北卡罗来纳大学夏洛特分校许骏等人通过考虑电池模型、力学模型、相场模型和短路模型首次建立了电化学-机械模型，该模型从电池层面基于物理学的角度直接耦合枝晶生长和裂纹扩展。

结果表明，过电位驱动的应力推动裂纹穿透固体电解质，为枝晶生长创造空位，导致电池短路。因此，电解质的高锂化/充电速率和低电导率会加速电池的电化学失效。

图1. 建立模型的示意图，包括几何形状、边界条件和缺陷区域

作者进一步发现电解质的杨氏模量对断裂和枝晶生长具有竞争性贡献；具体而言，当杨氏模量为40~100 GPa时，短路会提前触发。此外，较大的韧性值会阻碍裂纹扩展并减缓锂枝晶的生长。

本研究开发的多物理场模型提供了对ASSB 内裂纹扩展和枝晶生长耦合的深入理解，并为稳健和安全的 ASSB 电池提供了有见地的机械设计指导。

图2. 杨氏模量的影响

Unlocking the Electrochemical-Mechanical Coupling Behaviors of Dendrite Growth and Crack Propagation in All-Solid-State Batteries. Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202101807

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