上交大2021年第2篇Nature

宏观量子现象的控制，是探索量子材料应用的关键。超快光学辐照是一种操纵量子相甚至促进出现新的量子相的方法，如光诱导超导，光开关到隐藏相，相的相干控制，超快光子诱导亚稳态和光调制奇异相等。特别是与晶格振动或相序参数相干耦合的光子，可以很大程度上驱动激发远离平衡，这可能是一种实现材料中新相的有效方法。然而，通过光学操纵电子维度来实现新相位的可能性，仍然是一个很大的开放课题。

电荷密度波(CDW)材料中的超快光子激发，可以通过电子-声子散射过程诱导相序的完全反转，且反转相的对称性(Φ = 1)与原始相的对称性(Φ =−1)相等。宏观畴壁，可能在反相与初始相之间平行于表面存在，其中电子态是二维(2D)的(图1a)。然而，这种光子诱导的二维电子态在材料中从未被识别出来，在实验中这些态是否保持了长程有序也还不清楚。

在此，来自上海交通大学的向导&张文涛等研究者，利用飞秒红外激光脉冲对三维电荷密度波材料(1T-TiSe₂)中的周期性晶格畸变进行了分段反演，产生了具有异常性质的瞬态二维有序电子态的宏观畴壁。相关论文以题为“Optical manipulation of electronic dimensionality in a quantum material”于2021年07月07日发表在Nature上。

在此，研究者报道了一种三维CDW材料表面超快光子诱导的长程二维有序电子态。研究者利用红外超短激光脉冲抽运样品，随后，分别利用高分辨率时间分辨光电发射光谱(trARPES)和MeV超快电子衍射(UED)监测了样品的电子结构和晶格动力学(图1b)。随着能量和泵注量分辨率的提高，trARPES实验表明，由于超快速相反转引起的宏观畴壁，表面出现了二维电子态，这由高分辨率UED实验的时间晶格畸变所证实，与此同时，这与基于时间和空间依赖的双壁Ginzburg Landau势的唯象理论是一致的。此外，在宏观畴壁上，研究者确定了一个相——它具有增强的态密度和在费米能(E_F)附近可能打开的能隙。

图1. TiSe₂的时间分辨电子结构和电子衍射模式

图2. 实验和模拟电子结构和PLD动力学

图3. 光诱导的畴壁

图4. 泵-诱导畴壁的能隙

综上所述，研究者在1T-TiSe₂中检测到了光诱导的宏观CDW畴壁。所发现的畴壁在光反相与原始相之间平行于表面存在，通过微调激发能可以将畴壁放置在靠近表面的位置。这种宏观畴壁展示了二维电子系统的行为，因此，它是实现新相的平台，例如具有超导的相。

该工作提出了一种利用超快激光抽运操纵量子材料的方法，并为具有新功能的下一代设备打开了一扇通往超快科学的窗口。然而，还需要进一步的研究来阐明产生这种宏观畴壁的精确机理，确定这种方法是否适用于其他CDW材料甚至其他有序固体，以及最重要的是确定观察到的能隙是否是光诱导超导的结果。

参考文献

Duan, S., Cheng, Y., Xia, W. et al. Optical manipulation of electronic dimensionality in a quantum material. Nature 595, 239–244 (2021). https://doi.org/10.1038/s41586-021-03643-8

原文链接：

https://www.nature.com/articles/s41586-021-03643-8#citeas

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上交大2021年第2篇Nature

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