三星Science子刊：基于无碳正极和水蒸气添加剂的固态锂氧电池

尽管固态锂氧（Li-O₂）电池具有高能量密度的潜力，但其容量低且循环寿命有限，实际上阻碍了其正极的开发。

在此，韩国三星电子公司Sang Bok Ma等人首次报道了一种有效的策略，通过引入无碳陶瓷正极材料和基于LiOH的反应化学，同时提高固态Li-O₂电池的容量和可逆性。具体而言，作者通过第一性原理计算将高导电钌基复合材料（RBC）设计为无碳正极以避免与含碳材料相关的降解，从而提高循环稳定性。此外，在主氧气中加入水蒸气作为添加剂，使放电产物由生长受限的Li₂O₂变为易生长的LiOH，容量显著提高。

其中，水蒸气会对Li-O₂电池性能起到三个重要的作用：

1）增加容量。由于在正极表面和其孔内可容纳更多可生长LiOH，因此可实现更高的容量；

2）提高放电电压。水蒸气可在3.4 V下诱导 LiOH的电化学形成，而没有水蒸气时在2.96 V下形成Li₂O₂；

3）增强动力学。产物LiOH可作为固态正极中的Li⁺导体，提高倍率性能。

图1. 水蒸气条件下Li-O₂电池的电化学表征

作者通过正极的电化学和结构分析，包括O的K边X射线吸收近边结构（XANES）测量，证实了LiOH作为放电产物在水蒸气辅助正极反应过程中的形成和生长。电化学测试表明，Li-O₂电池在100、150和200 mAh/g的不同截止容量下表现出高度可逆的放电/充电行为，放电和充电之间的电位差约为 1.1 V，对应的能量效率分别为73.3、72.5和72.6%。

此外，仅含4 wt% 水蒸气的RBC陶瓷正极可提供200 mAh/g的比容量并保持高达665次循环，表明其具有高可逆性。循环过程中充电的平均电压保持在4.3 V以下，表明正极具有出色的稳定性和催化活性。总之，所提出的水蒸气添加剂策略便宜且简单，且为开发用于实际 Li-O₂电池的高效陶瓷基固态正极提供了新的见解。

图2. 含水蒸气的Li-O₂电池的循环性能

Carbon-free high-performance cathode for solid-state Li-O₂ battery, Science Advances 2022. DOI: 10.1126/sciadv.abm8584

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